【摘 要】
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CH4是重要的化工原料。CH4解离机理的研究在有关催化剂开发应用方面具有非常重要的意义。大量研究工作集中于CH4在金属表面的解离,尤其是过渡金属Ⅷ族元素,一直是研究的热点
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CH4是重要的化工原料。CH4解离机理的研究在有关催化剂开发应用方面具有非常重要的意义。大量研究工作集中于CH4在金属表面的解离,尤其是过渡金属Ⅷ族元素,一直是研究的热点。近年来,随着计算硬件和计算方法的不断发展,量子化学理论计算已广泛应用于过渡金属催化反应体系的理论研究。本文采用基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)方法和周期性平板模型,研究了CH4在Rh、Pt和Co三种金属催化剂的不同表面的吸附和解离过程,并讨论了双金属Rh-Cu之间的三种不同形式的CH溢流过程。论文研究了CH4在Rh(hkl)、Pt(hkl)和Co(hkl)面的吸附和解离,首先计算得到CH4解离物种CHx(x=0-3)和H的最稳定吸附构型,随后得到CHx(x=0-3)/H的最稳定共吸附构型。进一步研究了CH4的解离机理,热力学和动力学研究结果表明：在Rh(100)和Rh(111)面上CH是CH4的解离主产物,Rh(110)面上CH2是CH4的解离主产物,且Rh(100)面是CH4解离最优反应表面；在Pt(111)、Pt(110)和Pt(100)面上CH是CH4的解离主产物,且Pt(110)面是CH4解离最优反应表面；在Co(111)面上CH是CH4的解离主产物,Co(110)面上CH3是CH4的解离主产物,Co(100)面上C是CH4的解离主产物,且Co(100)面是CH4解离最优反应表面。综合计算结果得出,CH4在Rh.Pt和Co金属催化剂表面上的解离活性的强弱顺序为：Rh>Pt>Co。论文计算了CH在Rh-Cu双金属催化剂表面上三种形式的溢流过程,分别是直接溢流、H辅助的溢流和H2辅助的溢流。在这三种溢流过程中,CH均是从金属Rh上溢流到Rh-Cu界面处,而不再继续从Rh-Cu界面处溢流到Cu表面；同时,对于CH从金属Rh上溢流到Rh-Cu界面处的溢流过程均只需克服较低的活化能,分别为75.4,85.4和76.0kJ·mol-1。上述结果表明,双金属Rh-Cu催化剂可以有效降低CH4解离反应的活化能。
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