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为了解决吐哈盆地低熟煤型气的形成与干酪根有机大分子结构变化的关系问题,对吐哈盆地的低熟煤与泥岩进行了热解实验。在此基础上,分析了热解气体产物的组分与碳同位素,并对气体产率进行了动力学模拟与实际地质条件下的模拟;利用稳定同位素组成讨论了吐哈盆地天然气的主要成因。分析研究了热解固体产物的红外光谱(FTIR)、核磁共振(13C-NMR)与元素组成特征。 气体产物分析结果显示,气体产率随热解温度的升高不断升高。两种烃源岩样品生成气体的活化能相差不大,泥岩的生烃活化能略高于煤,活化能主频均为55kcal/mol。根据动力学模拟,吐哈盆地侏罗系烃源岩尚处于早期-主体生烃阶段,这与该地区烃源岩的实际成熟度相吻合。吐哈盆地天然气主要为低熟的煤型气。 通过生烃动力学在地质实际中的应用,煤系源岩中,单位面积上碳质泥岩的生烃潜力要大于煤,根据生烃强度的计算,泥岩是煤的2.47倍,更有可能是吐哈盆地天然气的主力烃源岩。 根据稳定同位素分析,吐哈盆地主要类型的天然气——丘东-温吉桑型天然气的C2+气体属于低成熟阶段的煤型气;甲烷气发生了后期改造作用。通过气体混合模型的计算,吐哈盆地低演化阶段的煤型气约占76%,而混入的干气仅占约24%。 元素分析结果显示:煤与泥岩干酪根的碳氢氧氮元素组成随热演化程度的升高具有相同的变化趋势,碳含量最多(70%~85%),氧次之(25%~10%),再其次是氢(6%~3%),氮最少(1%-1.5%);碳元素与氮元素含量随成熟度Ro不断增高,而氢元素与氧元素含量不断减少。对于同一成熟度Ro值,煤干酪根的碳氢元素含量略低于泥岩干酪根,而氧与氮元素含量略高。 干酪根大分子结构变化的红外光谱研究可知,随着热演化程度的进行,1100~1300cm-1、与1700cm-1处的含氧基团吸收峰不断减少;700~900cm-1、1600cm-1处的芳香结构有所增加;2860、2930cm-1处的脂肪族结构吸收峰不断减少,直至消失。以含氧官能团减少为主,脂肪族次之;泥岩干酪根的减少较煤干酪根更为显著。 干酪根大分子结构变化的核磁共振波谱研究可知,对干酪根大分子NMR图谱分峰解叠,可以明显区分出来五种主要的峰:甲基碳(15±ppm),亚甲基、次甲基碳(29±ppm),质子芳碳(128±ppm),侧支芳碳(142±ppm),氧接芳碳(155±ppm)。通过NMR结构参数的分析,脂肪族随着成熟度的增加不断减少,并在低成熟阶段就逐渐趋于零;质子芳碳变化不大;侧支芳碳和氧接芳碳均不断减小,说明芳核基本不变,但芳核上取代支链会不断脱落和减少。 吐哈盆地的低熟气主要来源于煤与高碳泥岩中含氧官能团的甲氧基与羧基;其次为脂肪族;最后,与芳核相连的烷基亦有所贡献。本文从干酪根结构上揭示了低熟煤型气主要来源于Ⅲ型有机质的原因。