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在高温气冷堆正常服役条件下,目前改善高温气冷堆燃料元件基体石墨(简称基体石墨)抗氧化性能的SiC涂层处于活性氧化状态,这导致SiC涂层在长期服役过程中出现损耗,不能保证在随后的事故条件下显著改善基体石墨抗氧化性能。为了解决这个问题,本论文对在高温气冷堆正常服役条件和事故条件下都能稳定存在的SiC/SiO<,2>抗氧化涂层进行了研究。主要研究内容和结果如下:
利用HSC Chemistry 4.1软件研究了SiC/SiO<,2>涂层的热稳定性,结果表明:在高温气冷堆正常服役条件和事故条件下,SiC/SiO<,2>涂层都能保证其热稳定性。首次提出了SiC/SiO<,2>涂层是一种改善基体石墨抗氧化性能的理想涂层体系。
对SiC/SiO<,2>涂层的制备工艺进行了研究,结果表明:先驱体转化法可以制备出致密SiC涂层,但涂层厚度较薄;化学气相反应法和气相反应扩散法可以获得具有理想梯度过渡、厚度满足要求的SiC涂层,但涂层致密性有待于进一步改善;泥浆浸渗法可以获得致密SiC涂层,但对原材料纯度要求高;将气相反应扩散法、泥浆浸渗法和高温氧化法结合起来,首次在基体石墨表面制备了具有理想梯度过渡的致密SiC/SiO<,2>涂层。
对涂覆SiC/SiO<,2>涂层的基体石墨氧化行为进行了研究,结果表明:在空气和低氧分压气氛中,涂覆SiC/SiO<,2>涂层均可以显著改善基体石墨的抗氧化性能,涂层的致密性对涂覆SiC/SiO<,2>涂层的基体石墨抗氧化性能有明显影响。在高温气冷堆正常服役条件和事故条件下,SiC/SiO<,2>涂层能够保持其长期热稳定性。
根据气体扩散理论和化学反应平衡建立了涂覆抗氧化涂层的石墨氧化动力学模型,并利用建立的氧化动力学模型分析了涂覆抗氧化涂层的石墨氧化失重速率,结果表明:氧化失重速率随着涂层的孔隙率和平均孔径的增大而增大,随着涂层厚度和孔的曲折度的增加而降低;氧化失重速率随着气体总压的增大而降低,随着温度的升高而降低。