钛基SCR催化剂及其脱硝性能研究

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氮氧化物是世界公认的大气污染物之一,以NH3为还原剂的选择性催化还原烟气脱硝技术(SCR)是治理烟气NOx污染最有效的技术。为了研究和探索SCR高效催化剂,对钛基催化剂的制备及其活性组分变化、反应过程参数变化等对NO的脱除性能影响进行了理论和实验研究。采用浸渍法制备了不同比例的V2O5/TiO2、V2O5-WO3/TiO2、CeO2/TiO2、CeO2-MnO2/TiO2、CeO2/TiO2-ZrO2催化剂样品。通过测试各催化剂的活性,研究了催化剂活性成分和助剂的含量变化对催化剂活性的影响。结果发现:1%和1.2%V2O5含量的V2O5/TiO2(质量比)催化剂,以及1.2%V2O5-10%WO3/TiO2(质量比)催化剂是实验得到的具有最佳活性的钒系催化剂组分配比。铈钛催化剂中,当CeO2负载量超过10%、反应温度为250-450℃、空速值为30000h-1时,CeO2/TiO2-ZrO2催化剂的脱硝效率稳定在94.55%-99.64%。考察了S02对催化剂活性的影响。SO2对V2O5/TiO2催化剂和CeO2/TiO2-ZrO2催化剂脱硝活性有一定的影响,但影响不大,说明具有抵抗SO2中毒的能力。V2O5/TiO2催化剂中添加助剂WO3,能够提高催化剂抗硫性能,脱硝效率高于V2O5/TiO2催化剂。烟气中同时存在SO2和水蒸气时,一定程度上影响了V2O5/TiO2催化剂和CeO2/TiO2-ZrO2催化剂脱除NO的能力,随着反应温度的升高,对催化剂脱硝性能的影响逐渐减小。高温阶段,水蒸气的存在,有利于CeO2/TiO2-ZrO2催化剂抵抗SO2中毒。研究了钾化合物对V2O5/TiO2催化剂活性的影响。实验结果表明:钾化合物对于V2O5/TiO2催化剂毒性较强,随着钾负载量的增加,脱硝率急剧下降。当催化剂添加WO3之后,NO脱除率有所提高,催化剂脱硝性能得到有效的改善。这说明,WO3具有一定的抗钾中毒性能。研究了反应温度、空速值、O2浓度、氨氮比和NO初始浓度等对V2O5-WO3/TiO2、Ce02/TiO2-ZrO2催化剂活性的影响,随着空速值的减小,氨氮比、O2浓度和NO初始浓度的增加,脱硝率均呈增加趋势。对V2O5-WO3/TiO2催化剂进行了动力学分析。在消除内外扩散影响和NH3/NO摩尔比大于1的情况下,通过计算得出V2O5-WO3/TiO2催化剂进行催化还原NO反应中NO的反应级数为1.0493,O2的反应级数为1.1366,得出了V2O5-WO3/TiO2催化剂宏观动力学反应速率方程。
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