黄河流域侵蚀过程的锂同位素分馏

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河流联系着陆地和海洋,是地表风化产物入海的最主要通道。流域侵蚀可以导致岩石和矿物的风化,进而改变地表形貌和控制元素地球化学循环。岩石和矿物的风化过程会消耗CO2,从而影响或控制着全球气候系统的演化,并对构造和气候变化产生响应。地表环境中锂(Li)是易溶元素,常以水溶态迁移。研究表明地表水岩作用过程是控制Li同位素分馏的主要过程,分馏的结果是6Li优先进入固相,而7Li则富集于液相。由此决定了Li同位素将成为地表水岩作用以及流域侵蚀研究中的有用工具。因此近十年来流域侵蚀过程的Li同位素地球化学研究受到国内外学者的高度关注。  本论文工作以流域侵蚀过程的Li同位素地球化学研究为主题,选择黄河流域干流及其主要支流的河水和悬浮物为研究对象,利用锂同位素的研究手段,并结合水化学方法,来探讨黄河流域河水中Li的来源、Li同位素组成变化特征、Li同位素分馏机制及其主要受控因素等,这将为黄河流域侵蚀过程中物质迁移转化规律和水文循环特征提供科学依据。  通过以上研究,本论文提出以下几点发现和认识:  1.分析了黄河流域主要水化学成分,研究结果表明黄河干流水体的水化学组成主要受控于研究区的水文地质背景,大气降水和人类活动的影响较小。具体表现为黄河上游河水的水化学类型属Ca-HCO3型,而中下游则为Na-Ca-Cl-SO4-HCO3型;  2.黄河流域河水的Li含量变化范围较大(3.79~137.37μg/L),绝大多数分布在8~25μg/L之间,而δ7Li值的变化范围则较小(14.6‰~23.3‰);黄河流域悬浮物富集6Li,具有较小的δ7Li值,其变化范围为(-0.2‰~3.6‰);黄河干流河水中的Li含量和δ7Li值在空间上总体为从上游到中游,均逐渐升高,中游到下游则变化不明显;  3.探讨了黄河流域悬浮物不同形态的Li同位素组成,结果表明水溶态的δ7Li值低于其相应水体的δ7Li值,说明河水中的悬浮物优先吸附6Li;酸溶态的δ7Li值和与残余态的δ7Li值分别于报道的碳酸盐矿物Li同位素组成和硅酸盐矿物Li同位素组成相一致;  4.初步估算了黄河干流河水中Li的来源,结果表明河水中的Li的来源主要来自于硅酸盐矿物风化和蒸发盐溶解,分别占66.7%和26.8%;大气输入和人类活动对河水中Li的贡献较小,分别为3.1%和3.4%;而碳酸盐矿物风化的贡献可以忽略不计;  5.水-岩作用过程是黄河流域Li同位素分馏的主要过程,分馏的结果都是6Li优先进入固相,而7Li则富集于液相;此外原岩分解和矿物溶解也可使黄河流域Li同位素产生分馏;  6.分析黄河流域河水的δ7Li值与硅酸盐类矿物风化速率、硅酸盐风化的总溶解性固体之间的相互关系,推断黄河上中游地区可能由硅酸盐矿物风化速率控制,而中下游可能为次生粘土矿物控制。
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