类Fenton法处理含盐有机废水性能研究

来源 :南京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yizhanghong
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本文选取椰壳活性炭为载体,用浸渍法在其上负载铁系催化剂,并通过表征和实验得出最佳催化剂制备条件。以甲基橙为模拟染料废水,进行了均相与非均相类Fenton反应研究。通过相关实验着重探讨了盐及其离子对均相类Fenton和非均相类Fenton反应的影响,并比较了两者的异同点,研究了盐对均相类Fenton反应机理的影响。  通过均相Fenton反应去除甲基橙实验考察常见盐离子对反应的影响以及对反应机理的初步探讨。考察了钠钾阳离子,氯离子,硫酸根离子这些常见离子得出结论Na+与K+对类Fenton反应去除甲基橙影响不大,两种阴离子SO42-与Cl-都显著影响着反应,随着Cl-浓度的提高,甲基橙去除率先减小后增大,临界点在2%的盐浓度,到2%时前10min反应速率常数仅有0.03837min-1,约为无盐时的1/10;随着SO42-浓度的提高,甲基橙去除率一直减小,到10%盐浓度时反应速率常数只有0.00518min-1,反应非常缓慢。总体上两种阴离子都抑制着类Fenton反应的速率,去除率为无盐状态下最大。两者对比来看,SO42-的反应速率常数在盐浓度为0.2%就减小为无盐时的1/10,而相同情况Cl-要达到2%浓度。SO42-的抑制作用要大于Cl-。  在催化剂制备方面选择大比表面积多微孔的椰壳活性炭为模板,通过等体积浸渍法制取载铁椰壳活性炭催化剂。实验表明最佳催化剂煅烧温度和时间分别为700℃和2h,最佳催化剂负载比例为1%。SEM表征显示铁氧化物分布在椰壳炭表面及小孔中。  研究了非均相不含盐类Fenton反应的最佳投加量、pH值以及温度。发现在低温段,温度的提高会显著提高反应的速率,在25℃过后影响速率提升较为缓慢;pH对反应的影响与经典Fenton反应类似,在pH=3去除率达到最大,pH升高反应速率显著减慢直至停止,pH<3反应速率小幅减小;最佳催化剂投加量为1g/L,双氧水量为2mL/L。研究非均相类Fenton对含盐甲基橙染料废水发现,对于700℃椰壳炭载铁催化剂类Fenton反应来说,氯化钠对其影响为:无盐时反应速度常数为4.10×10-3min-1,在从0-1%这个阶段,盐对反应起抑制作用,到1%达到最低为2.49×10-3min-1,在1%以上浓度,盐逐渐减缓这种抑制作用,在10%的盐度,反应速率超过无盐时,速率常数为4.55×10-3min-1。非均相类Fenton去除甲基橙表现为一级反应,反应主体仍为类Fenton反应。均相类Fenton反应进行到60min反应结束,去除率基本都在80%以上;而非均相类Fenton300min反应去除率在55%到75%之间。两者相同点为反应核心皆为经典Fenton反应,非均相需要活性炭吸附的引导后续类Fenton反应,反应速率均随着盐浓度的增大先减小后增大。两者差异在于均相Fenton最差去除率位于2%盐浓度,非均相类Fenton在于1%。在到达最差去除率后,随着盐浓度的提升,均相类Fenton反应速率提升缓慢,而非均相类Fenton的反应速率提升较快。  铁离子溶出测试表明盐会导致反应中铁的溶出增加。催化剂重复利用实验表明催化剂进行重复4次反应后仍然能保持较高的水平,在经过煅烧再生后,催化剂性能恢复较好的水准。
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