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重金属作为一种无机污染物质,严重威胁着自然生态环境和人类的健康,具有高富集、低迁移的特点。土壤、水体和大气在受到重金属污染之后,不仅影响蔬菜的生长发育,而且其所含的重金属会在蔬菜的各个部位中积累,最后通过食物链进入人体,危害人体健康。近年来,随着上海经济的飞速发展,居民生活水平日益提高,对蔬菜的市场需求也在日益增加,市郊地区出现了大量的蔬菜生产基地,农民个体种植的蔬菜也相继流入市场,这些蔬菜不但面临着严重的重金属污染风险,而且其食用人群数量较多,存在潜在的安全隐患。已有研究表明,大气沉降(干沉降和湿沉降)是土壤和蔬菜重金属的一个重要来源。而大气湿沉降被认为是溶解性重金属在全球范围内运输的重要途径之一。溶解性重金属更易进入食物链和食物网,通过生物的富集作用,最终进入人体内,对人体的健康构成严重威胁。本研究以国家自然科学基金项目“城市大气重金属干湿沉降对土壤-蔬菜系统的污染效应”(41271472)为依托,选取上海市郊为研究区,以Hg、As、Cu、Pb、 Zn.Cd和Cr等重金属作为主要研究对象,通过大气湿沉降重金属调查、蔬菜累积大田微区暴露试验和沉降室降水模拟试验,系统研究在大气湿沉降的影响下食叶类蔬菜的可食部分对不同重金属的动态累积过程,大气湿沉降通过叶面和根系吸收途径对蔬菜累积重金属的贡献,揭示湿沉降重金属在土壤中的迁移转化机制,构建蔬菜积累重金属的大气沉降和土壤来源贡献模型,阐明摄食受重金属污染的蔬菜可能带来的人体健康风险,期望为丰富和发展气-土-生界面重金属的生物地球化学循环理论做出贡献。通过实验分析得出以下结论：(1)闵行区3～5月湿沉降灰尘和雨水中的重金属含量总体上高于浦东新区。大气湿沉降中7种重金属的沉降通量按由大到小顺序排列依次为Zn>Cu>Cr> As>Pb>Hg>Cd,沉降通量分别为5672.15、672.38、332.26、128.42、90.08、22.92和21.3lμg·m-2.month-1;浦东新区7种重金属的沉降通量按由大到小排列为Zn>As>Cu>Cr>Pb>Cd>Hg,沉降通量分别为1754.76、174.53、172.42、87.16、748.74、14.62和12.72μg·m-2·month-1。闵行区湿沉降重金属浓度明显高于浦东新区。Zn在两区湿沉降通量最高,Hg和Cd的湿沉降通量最低。(2)紫凤路大田微区试验结果显示,除As外,棚外菜地表层土壤中重金属含量均高于棚内。Zn和Cr含量高于土壤环境一级标准但低于土壤污染限值,Cu、Pb、Cd、Hg和As等其它重金属含量均低于土壤环境一级标准。棚外露天种植的蔬菜中重金属平均含量普遍高于棚内蔬菜,表明大气干湿沉降对蔬菜中重金属含量产生显著影响。除Cu和As含量较低外,大田微区蔬菜中其它重金属含量均高于蔬菜重金属的污染限值。Pb、Hg和Cu随着蔬菜的生长,在4种蔬菜的可食部分中均表现出较为稳定的积累规律,其中Pb从蔬菜幼苗期到成熟期,积累量不断降低,Hg的积累量则先增加后减少,Cu在整个生长期的积累量总体不断减少。其它几种重金属的含量在各蔬菜的生长过程中均具有一定的差异。与蔬菜叶片中的重金属相比,蔬菜根部对重金属的积累规律不明显。(3)浦东湿沉降模拟试验结果显示,湿沉降后土壤中重金属含量高于试验前,以Hg元素含量增加最为显著。不同的湿沉降方式对各种叶菜不同部位重金属的积累产生影响。在浇灌方式下,各蔬菜根部重金属含量总体上大于地上可食部分中的重金属,在喷洒方式下则刚好相反,各蔬菜地上可食部分中重金属的含量总体大于地下根部的含量。喷洒条件下,各蔬菜可食部分中的Pb、Hg、Cu和As普遍高于浇灌条件下,尤其以Pb和Hg为主。浇灌方式下蔬菜根部各重金属的积累量要高于喷洒方式。(4)湿沉降能够促进叶菜可食部分对多种重金属(如Zn、Cu、Pb(?)口Hg)的积累,同时对可食部分中的其它重金属(如Cd)也会产生一定的抑制作用。不同的pH值湿沉降对各种蔬菜可食部分积累重金属产生不同的影响。总体上看,pH=4的湿沉降模拟条件下最有利于蔬菜可食部分中Pb和Hg的累积。pH=6.5的湿沉降模拟条件下则有利于蔬菜可食部分对Cr元素的累积。在正常雨水条件下(pH约为5.2),蔬菜可食部分中Zn和Cu的积累量较高。湿沉降能够促进叶菜根部对Pb、Cr和As这3中元素的积累,而对Zn和Hg等元素则表现为抑制作用。在正常雨水(pH约为5.2)条件下,4种蔬菜根部对Zn元素积累作用最为明显；在pH=4的湿沉降模拟条件下,各蔬菜根部对Pb元素积累的促进作用最强；在pH=6.5的湿沉降模拟条件下,各蔬菜根部对Cd和Hg的积累比较强。不同蔬菜对7种重金属的富集系数按从大到小的顺序总体表现为Cd>Zn>Hg>Cu>Cr>Pb>As。(5)多元线性回归分析结果显示,叶菜可食部分中Pb和Hg这2种元素的Voutsa贡献模型拟合度较高,可食部分中这2种元素与土壤和大气湿沉降重金属的线性关系较明显,而且这2种元素的大气湿沉降贡献较大；叶菜根部中Cd和Hg这2种元素的多元线性回归分析效果较好,比较适用于构建Voutsa贡献模型。其余各类蔬菜重金属在湿沉降模拟条件下的多元线性回归拟合结果较差,究其原因,一方面本研究只做了湿沉降,忽略了研究中干沉降的影响,另一方面是由气-土-生系统的复杂性所致。(6)紫凤路大田微区各土壤的Eri值均小于40,为低生态风险水平。RI的范围为52.256～86.468,同样处于低生态风险水平。浦东新区湿沉降试验结束后各蔬菜地的Eri平均值仍然小于40,属于低风险水平,RI的范围为74.979～152.881,大于紫凤路各蔬菜地,但总体上没有超过150,潜在生态危害依然比较低。紫凤路大田微区蔬菜可食部分中各重金属的污染按照从大到小的顺序排列依次为Cr>Zn>Hg>Cd>Cu>As>Pb。其中Zn、Cu、Pb、Cd、Hg和As 6种元素的Pi值均小于1,为清洁水平。Cr元素的Pi值在0.248～1.192之间,平均值为0.851,总体上为清洁水平,但棚内外青菜和苋菜的Pi值均超过1,为轻度污染。浦东湿沉降试验后蔬菜可食部分中各重金属的污染按照从大到小的顺序排列依次为Cr>Zn>Hg>Cd>Pb>Cu>As。Zn、Cu、Pb、Cd、Hg和As的Pi值均小于1,为清洁水平。Cr的Pi值在0.182～5.788之间,平均值为1.389,属于轻度污染。P综合在0.218～24.164之间,平均值为1.038,属于轻度污染水平。