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石墨烯气凝胶具有低密度，高比表面积和开孔结构，也具有良好的热导率和导电率，在气体分离及净化、水污染处理、储氢、散热材料以及高性能电极和电容器材料等领域有广阔的应用前景。近年来对高回弹性石墨烯气凝胶的制备和结构性能研究拓展了石墨烯材料的应用领域，而聚合物复合改性和无机杂化改性是进一步提高石墨烯气凝胶的力学性能，调控其表面性质，降低其制备成本的有效方法。本论文在高回弹性石墨烯气凝胶的制备过程中引入了不同种类的聚合物，不同种类的粘土纳米粒子和二氧化硅纳米粒子，研究聚合物和无机粒子的种类、含量对石墨烯复合气凝胶结构与性能的影响。本论文取得的主要研究结果如下: 1.以氧化石墨烯分散液和聚合物溶液共混物为前驱体，采用化学还原法和冰模板法相结合的凝胶化方法，经过冷冻干燥手段制备了密度低于7mg cm-3的石墨烯/聚丙烯酸复合气凝胶(GPA-PAA)和石墨烯/聚氧化乙烯复合气凝胶(GPA-PEO)。在一定的聚合物投料量条件下（PAA≤30 wt％，PEO≤20wt％），复合气凝胶保持了较高的压缩回弹性（80％压缩率下往复压缩10次后不会发生永久形变）。但PAA和PEO表现出不同的增强效果。例如，在80％压缩应变条件下，GPA-PAA复合气凝胶(20wt％ PAA和50wt％ PAA)的强度分别提高了170％(GPA-PAA20)和360％(GPA-PAA50)，杨氏模量分别提高了210％和620％，而PEO对石墨烯气凝胶基体几乎没有增强的效果。另外，石墨烯/聚合物复合气凝胶的电导率仅有少量下降，说明气凝胶骨架仍由石墨烯构成。采用多种手段对GPA-PAA和GPA-PEO进行表征分析，认为造成两类聚合物石墨烯复合气凝胶性能存在差异的主要原因是:含有大量侧基的PAA主要在石墨烯片层间起桥接作用，而单链结构的PEO主要是沉积在石墨烯气凝胶泡孔壁表面。 2.以氧化石墨烯和不同种类粘土[凹凸棒土(ATP)、钠基蒙脱土(MMT)和锂藻土(Lap)]的混合分散液为前驱体，制备了密度低于7 mg cm-3的石墨烯/粘土复合气凝胶。发现改变粘土的种类、含量可以调节复合气凝胶的水浸润性，即复合气凝胶内部和表面的水接触角分别在70～130°和55～110°之间可调。其中，石墨烯/凹凸棒土复合气凝胶表现为亲水性，其内部和表面的水接触角在90°和60°左右;石墨烯/蒙脱土复合气凝胶和石墨烯/锂藻土复合气凝胶表现为疏水性。因此复合不同种类粘土的石墨烯气凝胶可选择吸附水或有机溶剂，也可选择性吸附不同极性的有机溶剂。石墨烯/粘土复合气凝胶表现出更高的压缩强度，同时保持了良好的回弹性，确保了吸附-解吸溶剂时可多次循环使用。 3.以弹性石墨烯气凝胶为模板，加入到正硅酸乙酯TEOS和十六烷基溴化铵CTAB前驱体中进行硅烷化反应，制备石墨烯/二氧化硅复合气凝胶。发现纳米级二氧化硅小球均匀分布在石墨烯气凝胶的泡孔壁上。在80％压缩形变条件下，优化后的石墨烯/二氧化硅复合气凝胶的压缩强度提高了一倍，并保持了良好的回弹性。