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钽铌酸钾(KTa1-NbxO3;简称KTN)是一类重要的功能晶体,因其优异的电光效应和光折变效应,在多种功能器件中具有重要应用价值而引起关注。该晶体可通过熔体法获得,但目前还存在制约KTN广泛应用的瓶颈问题,即所获得的单晶尺寸偏小,且缺陷较多。虽然科学家们试图通过改善生长工艺条件的方法来解决该问题,但效果并不明显,主要原因是对于这种晶体结晶过程中固/液界面的信息比较缺乏。晶体生长界面附近的界面动力学效应、输运效应以及与其相关的其他次级效应,是决定晶体尺寸大小和质量优劣的内在本质因素。然而,受到技术手段的限制,目前多数研究侧重于理论推测和计算模拟,实验研究相对较少,尤其是高温条件下晶体生长界面效应的研究。目前尚未发现对KTN晶体生长界面形貌等界面行为方面的报道。本课题利用特有的晶体生长高温实时观察装置,从生长界面动力学和溶质输运两方面对KTN晶体的生长机理进行研究。另一方面,讨论了界面的稳定性并研究了该晶体较为常见的气泡缺陷。与此同时,通过下降法探索提高晶体性能的技术途径。具体研究内容及成果包括以下四个方面: 1、KTN晶体生长过程中固/液界面的形貌及其动力学效应研究结果显示,随着过冷度的增加,KTN晶体分为自发成核区、二维成核生长区、过渡区和连续成核生长区,晶体主要有矩形晶粒、球形枝晶、方形晶粒和棒状晶粒四种形貌。通过分析不同形貌晶体的产生条件及形貌演变过程,揭示了KTN晶体的生长机理。矩形晶粒和方形晶粒均以二维成核机制生长,球形枝晶和棒状晶粒以粗糙面机制生长。另外,台阶聚并是引起KTN晶体生长界面失稳的原因之一。 2、对KTN熔体中的输运过程进行研究发现,当熔体厚度较厚时,熔体受浮力对流和表面张力对流的影响呈现辐射状形态。辐射状对流发生在熔体温度和温度梯度较高的区域。温度越高,辐射状对流越剧烈。当熔体较薄时,受表面张力作用呈现双环对流状态。随着温度的升高,熔体自由表面变形由低温稳定状态开始发生不稳定振荡,最后到达高温稳定状态,发生振荡对流的Ma数范围为80<Ma<130。溶质扩散是KTN晶体界面输运的主要形式。温度越高,对流越强,晶体的边界层厚度越小,越有利于界面的稳定性。 3、气泡对KTN晶体生长过程的影响的研究结果显示,在KTN晶体熔化过程或多晶生长过程中从固/液界面处产生气泡。当熔体中存在气泡时,体系的温度随着气相的总体积的增加而降低。气泡的存在使周围熔体向气泡处流动,熔体更易发生自由表面变形。生长过程中气泡与界面间相互作用与两个因素有关:界面尺寸I与气泡直径d的相对大小以及界面前进的速度R。I/d>1且R较大时包裹体为椭球状,I/d>1且R较小时包裹体为球状,I/d<1时包裹体为帽子状。最后,从原料准备、保温过程以及生长过程三方面总结了消除气泡的方法。 4、Bridgman法KTN晶体生长探索。通过Bridgman法制备了Nb含量x=0.10~0.90的不同组分的KTN多晶体。综合分析了不同组分的结构和浓度分布特点。通过快速生长有效提升了组分均匀性,二次生长提高了晶体致密性及晶粒取向性。