【摘 要】
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1,3-丁二烯是聚合物工业合成过程中的重要单体,主要用于合成橡胶ABS树酯、酸酐等。传统的1,3-丁二烯主要来源于石油裂解过程中产生的副产物,但是随着石油资源的日益枯竭以及1
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1,3-丁二烯是聚合物工业合成过程中的重要单体,主要用于合成橡胶ABS树酯、酸酐等。传统的1,3-丁二烯主要来源于石油裂解过程中产生的副产物,但是随着石油资源的日益枯竭以及1,3-丁二烯的供不应求,寻找可再生资源代替传统石油路线生产1,3-丁二烯是人们亟待解决的问题。近年来,生物乙醇向高附加值的化学品的转化受到了业界的广泛关注,而由生物乙醇催化转化为1,3-丁二烯作为替代路线被广泛研究。本文研究了不同形貌的MgO前驱体制备的MgO-SiO2复合氧化物催化乙醇制1,3-丁二烯。探究了形貌效应、催化剂表面酸碱性以及复合氧化物之间的结合形式对乙醇制1,3-丁二烯反应活性的影响,同时研究了乙醇制1,3-丁二烯的反应机理。主要工作内容如下:（1）采用等体积浸渍法制备一系列不同比例（0.7、1.3、2.2、4.1、13.7）的花状MgO-SiO2催化剂,利用X射线衍射、BET、扫描电镜、傅立叶转换红外、紫外可见漫反射和TPD等手段对催化剂的物理化学性质进行一系列的表征。研究结果表明,随着摩尔比的逐渐增大,催化剂的比表面逐渐变小,表面的酸碱性也发生相应的变化。活性测试结果表明,随摩尔比的增加,催化剂的活性呈现火山型变化的趋势。当摩尔比为1.3,反应温度为450℃,空速为4.1 h-1,乙醇气相体积分数为5.79%时,乙醇的转化率为68%,1,3-丁二烯的选择性达到61%。（2）采用水热法制备不同形貌（花状、纳米盘、纳米片）的MgO前驱体,然后用等体积浸渍法制备上述最优比例的MgO-SiO2催化剂,利用X射线衍射、BET、扫描电镜、傅立叶转换红外、紫外可见漫反射、NH3-TPD、CO2-TPD和固体核磁等手段对催化剂的形貌,物化性质以及催化剂的结构进行表征。结果表明,花状催化剂具有较低的比表面积,适当的表面酸碱位点和由MgO、SiO2之间的强相互作用形成的特殊的Mg-O-Si键。花状催化剂的这些独特的性质,使其在乙醇催化制1,3-丁二烯的反应中表现出优异的催化活性。（3）通过全自动化学吸附仪和在线质谱连用技术,进行Ethanol-TPD的测试,研究了乙醇催化制1,3-丁二烯的反应机理。研究结果表明,乙醇脱氢生成乙醛是乙醇催化转化反应的第一步,然后通过一系列的醇醛缩合反应,脱水以及MPV还原反应生成目标产物丁二烯。本文研究了形貌效应对反应活性和反应产物分布的影响,建立了催化剂的形貌对催化剂结构与催化活性之间的关系,深入研究了氧化物之间的相互作用的强弱对催化活性的影响,最终为该反应的进一步研究和多功能催化剂的设计提供了新的思路。
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