直流电晕放电分离转化含尘气体中的H2S

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工业尾气中如黄磷尾气、高炉煤气、水煤气、密闭电石炉尾气等往往含有大量不同种类的污染物,例如粉尘、CS2、NOx,H2S,COS,重金属等污染物。其中H2S嗅觉阀值较低、毒性较高,传统的处理方法在处理H2S废气时,存在投资高、操作复杂、处理效率不稳定等多种问题,尤其在处理含尘废气中的H2S时,必须把粉尘和H2S等污染物分开处理,延长了工艺流程,增加了投资,因此粉尘和H2S等污染物的一体化分离转化技术得到越来越多人的关注。而电晕放电等技术就是一体化分离转化技术最有前途的一种。本文利用直流电晕放电处理含尘气体中的H2S,通过配气系统模拟了含尘H2S气体,并考察了直流电晕放电对含尘气体中H2S的转化效果。文中分别考察了电极形状、放电间隙、初始浓度、氧气浓度、相对湿度、停留时间、臭氧、粉尘浓度和其他气体等对H2S转化的影响。并着重考察了直流电晕放电同时分离转化H2S和粉尘的能力,以及在分离转化过程中,二者之间的相互作用。并通过XRD和XRF等表征手段来分析了反应前后粉尘的变化,分析推理同时分离转化过程中H2S可能的转化路径。通过实验研究,本文得到的主要结论如下:曲率半径越大的电极处理H2S的效果越差,圆钢电极的对H2S处理效果最好,锯齿效果最差。反应器所能获得的最大输入能量将随着放电间隙的增大而增大,但是H2S的转化效果也随着放电间隙的增大而降低,在本实验中20 mm的放电间隙在相同输入能量比(SIE)下获得最高的H2S转化率。H2S的转化产物主要是SO2,随着SIE的增加,转化的SO2进一步被氧化成S03和SO42-,使得SO2的产率降低。随着H2S浓度的增加,同一SIE条件下的H2S转化率逐渐下降。但是能量产率确是随着入口浓度的增加而增大,并在在同一入口浓度下,随着SIE的增大而逐渐减小。O2的存在对电晕放电和H2S的转化均有重要影响,O2为电负性气体,可以使电晕放电更稳定,O2浓度越高,H2S转化率越低,SO2产率越高。H2S转化主要依靠电子直接作用和自由基氧化,臭氧作用不大。相对湿度为41%时,H2S的转化效率最高继续增大湿度转化率降低。停留时间越长H2S转化率越高,但是随着时间延长,转化率提升缓慢,而H2S能量产率随着停留时间的变长而减小。电晕放电可以同时分离转化粉尘和H2S。粉尘的存在可以明显促进H2S的转化,并抑制了SO2的产率。在电晕放电条件下,粉尘中的金属氧化物会和H2S或SO2发生反应,使得硫元素固定在粉尘中。相同SIE条件下,粉尘浓度越高,H2S转化率越高。在CO氛围中,电晕放电可以转化H2S,且对CO影响较小。当混合气中含有COS时,电晕放电优先处理H2S气体,随着COS浓度的增高,H2S的处理效率逐渐降低,若是提供足够的能量,H2S和COS都可以被完全转化。
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