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过度依赖化石燃料来满足当前的能源需求正导致严重的空气污染和能源短缺。这些问题引起了全球高度重视，迫切需要解决。可以采用消除空气污染物的“末端处理”方法和清洁能源替代化石燃料的“源头控制”方法来解决上述问题。氮氧化物（NOx，x=1或2）是造成空气污染的主要原因之一，会引起严重的环境问题。已经采取了许多技术来去除氮氧化物，例如热催化，光催化和电催化。与电催化的能耗性和热催化的不安全性相比，光催化去除氮氧化物是一种相对高效且节能的技术。但是，仅消除氮氧化物只是一种“治标不治本”的方法，还必须寻找清洁能源替代化石燃料来从源头上进行根本控制。氢能正是一种理想的清洁能源，其燃烧产物仅是水，不会造成二次污染。在各种制氢策略中，太阳能光催化分解水制氢被认为是一种最为环保可持续的方法，因为它可以将取之不尽的太阳能直接转化为氢能。由于光吸收能力弱、光响应范围窄、电子-空穴复合速率快，目前光催化材料的转换效率仍然相对较低。因此，寻找一种高效的光催化剂使其既可以有效的去除氮氧化物又可以高效的产氢，这为解决化石燃料的过度消耗提供了一种既“末端处理”又“源头控制”的有效策略。
金属-有机框架（MOFs），又称配位多孔聚合物（PCPs），是一类由金属离子/簇单元与有机桥连配体通过配位键连接而成的新型晶态多孔材料，这些材料具有固有特征，例如高度有序的多孔结构和较大的比表面积，可以在表面上提供丰富的活性位点并促进与反应物的界面反应，从而使它们在催化领域得到广泛应用。NH2-MIL-125是一种典型的Ti基MOFs，可作为可见光活性半导体材料用于光催化领域。然而，由于弱的可见光响应和差的电导率值，它的应用仍然受到一些限制。因此，对NH2-MIL-125进行改性以提升NH2-MIL-125的光催化性能具有重要意义。
在本研究中通过不同的策略来调控NH2-MIL-125光生电子-空穴对分离能力和光生电荷载流子寿命，从而增强光催化去除NO和产氢的性能：
（1）通过一种简单便捷的物理搅拌法使Co(dmgH)2与NH2-MIL-125表面基团偶联制备了新型的双功能光催化剂NH2-MIL-125/Co(dmgH)2；该催化剂既可以有效的去除氮氧化物又可以高效的产氢。通过SEM、XRD、ESR、原位DRIFTS等测试实验对光催化剂的理化性质进行了表征，实验结果表明：无贵金属的Co(dmgH)2可以有效地促进光生电子-空穴对的分离，最终进一步提高了光催化效率。在可见光照射半小时后，NH2-MIL-125/Co(dmgH)2（3wt％）的NO去除率比未添加Co(dmgH)2的NH2-MIL-125提高了22.7%。另外，发现曙红Y染料敏化的NH2-MIL-125/Co(dmgH)2（3wt％）在可见光下的产氢速率能够达到2195μmol g-1h-1，这是原始NH2-MIL-125的12.6倍。该策略有望成为一种无贵金属分子配合物偶联MOFs的有效方法，以同时增强光催化去除NO和制氢性能。
（2）通过一种简单便捷的低温煅烧方法使碳纳米点（CDs）在NH2-MIL-125孔中原位生成得到双功能光催化剂CDs@NH2-MIL-125。在可见光照射下，该光催化剂去除NO和产氢的能力同时得到很大的提升。CDs@NH2-MIL-125（10mM）的NO去除率达到53％，比原始NH2-MIL-125高28.4％；此外，产氢速率为5820.95μmol g-1，是原始NH2-MIL-125的5.34倍。通过UV-vis、UCPL、ESR、TEM和原位DRIFTS等测试手段表征了CDs@NH2-MIL-125的光学和电学性能。原位生成的CDs均匀地分散在NH2-MIL-125孔中，可通过其上转换效应和光敏化作用提高可见光利用率；CDs还可用作电子接收器，显著延长光生电荷载流子的寿命，从而增强光催化性能。这种在MOFs中原位生成CDs的方法为制备可同时提高光催化去除NO和产氢性能的光催化剂提供一种可用策略。
（3）通过一种简单的物理搅拌方法制备了新型光催化材料Co-CDs/NH2-MIL-125，即离子态Co掺杂的CDs与NH2-MIL-125复合的光催化剂。该复合催化剂在可见光下同时具有出色的NO去除和产氢的能力。Co-CDs/NH2-MIL-125的NO去除率达到46.6％，比原始NH2-MIL-125和CDs/NH2-MIL-125分别高20.2％和13.4％。另外，在可见光照射（＞420nm）下，Co-CDs/NH2-MIL-125的产氢速率达到2260.56μmol g-1h-1，而NH2-MIL-125和CDs/NH2-MIL-125都只产生少量的氢气。以Mott-Schottky，UV-vis，UCPL，ESR和原位DRIFTS等测试手段表征了Co-CDs/NH2-MIL-125的电子传输路径和光电化学性质，实验结果表明引入离子态Co可能会诱导CDs新的理化性质，如催化特性（Co-CDs可以通过上转换效应和光敏化作用提高光催化活性）。这项工作提供了一种金属离子掺杂的CDs复合MOFs的方法为制备可同时提高光催化去除NO和产氢性能的光催化剂提供可行策略。
实验结果表明以上三种方法均可以实现对NH2-MIL-125的成功改性，同时提高了可见光照射下光催化去除NO和产氢的能力。借助UV-vis、UCPL、ESR和原位DRIFTS等表征测试手段，深入地研究了光催化反应机理。本研究最终实现了高效的双功能光催化剂的制备，这为解决化石燃料的过度消耗提供了一种既“末端处理”又“源头控制”的有效策略。
金属-有机框架（MOFs），又称配位多孔聚合物（PCPs），是一类由金属离子/簇单元与有机桥连配体通过配位键连接而成的新型晶态多孔材料，这些材料具有固有特征，例如高度有序的多孔结构和较大的比表面积，可以在表面上提供丰富的活性位点并促进与反应物的界面反应，从而使它们在催化领域得到广泛应用。NH2-MIL-125是一种典型的Ti基MOFs，可作为可见光活性半导体材料用于光催化领域。然而，由于弱的可见光响应和差的电导率值，它的应用仍然受到一些限制。因此，对NH2-MIL-125进行改性以提升NH2-MIL-125的光催化性能具有重要意义。
在本研究中通过不同的策略来调控NH2-MIL-125光生电子-空穴对分离能力和光生电荷载流子寿命，从而增强光催化去除NO和产氢的性能：
（1）通过一种简单便捷的物理搅拌法使Co(dmgH)2与NH2-MIL-125表面基团偶联制备了新型的双功能光催化剂NH2-MIL-125/Co(dmgH)2；该催化剂既可以有效的去除氮氧化物又可以高效的产氢。通过SEM、XRD、ESR、原位DRIFTS等测试实验对光催化剂的理化性质进行了表征，实验结果表明：无贵金属的Co(dmgH)2可以有效地促进光生电子-空穴对的分离，最终进一步提高了光催化效率。在可见光照射半小时后，NH2-MIL-125/Co(dmgH)2（3wt％）的NO去除率比未添加Co(dmgH)2的NH2-MIL-125提高了22.7%。另外，发现曙红Y染料敏化的NH2-MIL-125/Co(dmgH)2（3wt％）在可见光下的产氢速率能够达到2195μmol g-1h-1，这是原始NH2-MIL-125的12.6倍。该策略有望成为一种无贵金属分子配合物偶联MOFs的有效方法，以同时增强光催化去除NO和制氢性能。
（2）通过一种简单便捷的低温煅烧方法使碳纳米点（CDs）在NH2-MIL-125孔中原位生成得到双功能光催化剂CDs@NH2-MIL-125。在可见光照射下，该光催化剂去除NO和产氢的能力同时得到很大的提升。CDs@NH2-MIL-125（10mM）的NO去除率达到53％，比原始NH2-MIL-125高28.4％；此外，产氢速率为5820.95μmol g-1，是原始NH2-MIL-125的5.34倍。通过UV-vis、UCPL、ESR、TEM和原位DRIFTS等测试手段表征了CDs@NH2-MIL-125的光学和电学性能。原位生成的CDs均匀地分散在NH2-MIL-125孔中，可通过其上转换效应和光敏化作用提高可见光利用率；CDs还可用作电子接收器，显著延长光生电荷载流子的寿命，从而增强光催化性能。这种在MOFs中原位生成CDs的方法为制备可同时提高光催化去除NO和产氢性能的光催化剂提供一种可用策略。
（3）通过一种简单的物理搅拌方法制备了新型光催化材料Co-CDs/NH2-MIL-125，即离子态Co掺杂的CDs与NH2-MIL-125复合的光催化剂。该复合催化剂在可见光下同时具有出色的NO去除和产氢的能力。Co-CDs/NH2-MIL-125的NO去除率达到46.6％，比原始NH2-MIL-125和CDs/NH2-MIL-125分别高20.2％和13.4％。另外，在可见光照射（＞420nm）下，Co-CDs/NH2-MIL-125的产氢速率达到2260.56μmol g-1h-1，而NH2-MIL-125和CDs/NH2-MIL-125都只产生少量的氢气。以Mott-Schottky，UV-vis，UCPL，ESR和原位DRIFTS等测试手段表征了Co-CDs/NH2-MIL-125的电子传输路径和光电化学性质，实验结果表明引入离子态Co可能会诱导CDs新的理化性质，如催化特性（Co-CDs可以通过上转换效应和光敏化作用提高光催化活性）。这项工作提供了一种金属离子掺杂的CDs复合MOFs的方法为制备可同时提高光催化去除NO和产氢性能的光催化剂提供可行策略。
实验结果表明以上三种方法均可以实现对NH2-MIL-125的成功改性，同时提高了可见光照射下光催化去除NO和产氢的能力。借助UV-vis、UCPL、ESR和原位DRIFTS等表征测试手段，深入地研究了光催化反应机理。本研究最终实现了高效的双功能光催化剂的制备，这为解决化石燃料的过度消耗提供了一种既“末端处理”又“源头控制”的有效策略。