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单个自旋态的测量、操纵及其与环境的相互作用对目前正在研究与发展的自旋电子学领域具有重要的意义。在本论文中,我们利用极低温强磁场扫描隧道显微镜(STM)和分子束外延(MBE)实验技术,系统研究了单个分子自旋态的测量、操纵及其与金属衬底的相互作用。论文工作分为以下三个部分:
(1).近藤效应来源于磁性原子或分子的局域磁矩与金属中传导电子的交换作用,是凝聚态物理中一个被广泛研究的重要问题。通过在硅衬底上的Pb薄膜上面沉积磁性分子,我们成功实现了利用量子尺寸效应操控单分子的近藤效应。利用扫描隧道谱(STS)我们发现,沉积在铅薄膜表面的磁性酞菁锰(MnPc)分子受衬底传导电子屏蔽形成近藤共振,其近藤温度随铅薄膜厚度(11ML-22ML)呈现振荡行为。分析表明,这是由金属铅薄膜的量子阱态造成的。这种通过精确控制薄膜厚度操控单个自旋态的方法不破坏磁性分子的结构,技术上更为可行。
(2).超交换作用是一种最基本的相互作用,广泛存在于分子磁性材料、高温超导和冷原子体系中。在分子磁性中,分子的磁矩中心通过非磁性的配位体连接起来,通过超交换相互作用产生磁性耦合。我们利用STM/STS研究了酞菁钴(CoPc)分子间的超交换相互作用。通过非弹性隧道谱,观察到了分子链的反铁磁耦合造成的磁性激发。结合高能量分辨的自旋翻转非弹性隧道谱的空间成像和第一性原理计算,在分子尺度上我们测定了超交换相互作用的强度与通道。这是在国际上首次实现对分子磁体超交换作用及其机制的直接实验测量。
(3).充电分子或原子磁性状态的测量对深入理解和控制充电体的磁矩,对超高密度信息储存以及空间分辨极限尺度上自旋技术的发展具有重要意义。我们利用极低温强磁场扫描隧道显微镜研究了酞菁钴(CoPc)分子的充电过程以及自旋状态。利用自旋翻转非弹性隧道谱和振动谱两种手段,测量了CoPc自组装膜中反铁磁耦合双层分子间充电前后的磁性状态变化。实验结果表明,扫描针尖引起的屏蔽势造成分子最低未占据能级随针尖一样品距离减小而向低能端移动,并穿越费米面,使得分子带电。