氧化石墨烯膜的制备及其对微量有机物的截留特性研究

• 作 者: 董丽茜
• 出 处: 中国石油大学(北京)
• 发表日期: 2004年期
• 关键词: 氧化石墨烯膜 改性 稳定性 PPCPs

饮用水和回用水中的微量有机物日益受到人们关注,纳滤膜技术因其截留分子量与微量有机物分子量相近被广泛应用。以氧化石墨烯(GO)为代表的二维材料是理想的膜材料,目前直接抽滤是制备氧化石墨烯膜最简单和普遍的方法,但膜片层之间的氢键和π-π结构不稳定,极大限制了应用与发展。本研究针对上述问题首先制备稳定的氧化石墨烯膜,进而研究其对典型微量有机物的截留特性和机制。为氧化石墨烯膜应用于微量有机物的截留提供理论和技术支撑。实验利用多巴胺涂覆基膜、多巴胺涂覆基膜与乙二胺交联相结合的方法改性氧化石墨烯膜,得到最佳GO负载量为40 mg/m~2,此时两种改性膜的水通量分别为17 L/(m~2·h)和34.5 L/(m~2·h),对硫酸钠的截留率分别为76.2%和65%,且均具有较好的稳定性。为进一步提高膜的渗透通量和截留性能,将氨基化改性的β-环糊精与GO交联,得到β-环糊精与GO的最佳用量比为0.5:1,此时膜的水通量为34L/(m~2·h),对硫酸钠的截留率为71.9%,与另两种改性膜相比,水通量增加近一倍,硫酸钠截留率提高9.6%。采用改性后的三种稳定GO膜测试磺胺嘧啶、卡马西平、心得安三种分子量相近但电性不同的微量有机物的截留性能。中性条件下,三种膜对不同微量有机物的截留性能顺序为:心得安<卡马西平<磺胺嘧啶,表现为典型荷负电纳滤膜的选择分离特性。对于不同的GO膜,层间通道对截留效果影响较大,其中乙二胺交联改性膜层间距最大,筛分作用有限,截留效果最差。为进一步探究截留机理,开展了不同p H条件下的吸附与截留实验,结果表明水体p H的改变会影响微量有机物及膜的带电情况,从而改变静电和吸附作用,影响截留效果。在过滤初期,吸附作用促进微量有机物截留,在过滤中后期,吸附逐渐饱和,溶解扩散作用降低有机物截留效果。