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近几十年来,全球人口的不断增加,能源的需求日益增加以及带来的环境污染问题,急需开发出高效、绿色的能源转换和储存装置。电化学氧还原反应(ORR)作为燃料电池的阴极反应,电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)可以中和碳排放、产生具有经济价值的产物的潜力,研发高效绿色的ORR、CO2RR催化剂被认为是发展可持续清洁能源的重大目标之一。然而,ORR和CO2RR的实用性由于其反应动力学缓慢和不稳定性而受到阻碍,这要求寻求有效和稳定的电催化剂。而设计低成本、优异性能、耐用的ORR和CO2RR催化剂的重要原则在于选用非贵金属原料、高的活性位点数量、优异的导电性以及稳定的催化活性结构。围绕以上几点设计准则,我们合成了不同的钴基碳材料应用于电催化和能源器件上,主要工作如下:
(1)我们在此报告了一种混合碳纳米管(CNT)立方钴氰胺复合物(c-CoACC)的复合物(c-CoACC/CNTs),该复合物是通过熔融盐(MS)辅助方法合成的,并具有高度结晶性和热稳定功能。在碱性条件下,c-CoACC/CNTs具有很强的ORR活性,起始电位和半波电位(E1/2)分别为0.972和0.87V。c-CoACC/CNTs作为ORR催化剂的实际应用已在自制的锌-空气电池中得到验证,该电池最大功率密度达到188mWcm-2的,而基于Pt/C的锌空气电池为175mWcm-2。此外,c-CoACC/CNTs在0.5MKHCO3中表现出出色的CO2-CO转化率的电催化活性,在-0.78Vvs.RHE的条件下,法拉第效率高达83.8%。
(2)我们通过水溶液合成出ZIF-L-Co为前驱体,经过简单的高温煅烧,合成出掺杂了钴纳米颗粒的碳纳米管(Co-CN@CNT-T)。我们就反应温度对材料微观形貌以及对电化学性能的影响进行了探究,发现800℃合成出来Co-CN@CNT-800的这个催化剂样品形貌均一,有着优异的电催化ORR活性,可比肩商业Pt/C催化剂。同时我们将其作为锌空气电池的阴极催化剂,开路电压达到1.55V,功率密度高达226mWcm-2,质量比容量为790mAhg-1,性能上超过了使用商业Pt/C催化剂作为阴极催化剂的锌空气电池。
(1)我们在此报告了一种混合碳纳米管(CNT)立方钴氰胺复合物(c-CoACC)的复合物(c-CoACC/CNTs),该复合物是通过熔融盐(MS)辅助方法合成的,并具有高度结晶性和热稳定功能。在碱性条件下,c-CoACC/CNTs具有很强的ORR活性,起始电位和半波电位(E1/2)分别为0.972和0.87V。c-CoACC/CNTs作为ORR催化剂的实际应用已在自制的锌-空气电池中得到验证,该电池最大功率密度达到188mWcm-2的,而基于Pt/C的锌空气电池为175mWcm-2。此外,c-CoACC/CNTs在0.5MKHCO3中表现出出色的CO2-CO转化率的电催化活性,在-0.78Vvs.RHE的条件下,法拉第效率高达83.8%。
(2)我们通过水溶液合成出ZIF-L-Co为前驱体,经过简单的高温煅烧,合成出掺杂了钴纳米颗粒的碳纳米管(Co-CN@CNT-T)。我们就反应温度对材料微观形貌以及对电化学性能的影响进行了探究,发现800℃合成出来Co-CN@CNT-800的这个催化剂样品形貌均一,有着优异的电催化ORR活性,可比肩商业Pt/C催化剂。同时我们将其作为锌空气电池的阴极催化剂,开路电压达到1.55V,功率密度高达226mWcm-2,质量比容量为790mAhg-1,性能上超过了使用商业Pt/C催化剂作为阴极催化剂的锌空气电池。