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硅酸盐电子俘获型长余辉材料作为一种环境友好型光源材料，可在移去光源后持续发光数小时，具有优异的化学稳定性、热稳定性和耐水溶性，烧结温度低，且价格便宜，被广泛应用于建筑装饰、安全应急指示、夜光涂料以及电气开关等方面，近年来受到人们广泛关注。论文通过高温固相反应法，成功制备了M2MgSi2O7:Eu2+,R3+（M=Ca,Sr,Ba）系列硅酸盐类电子俘获型长余辉材料，围绕制备工艺的优化、光学性能调控的实现、余辉性能的改善、余辉机理的第一性原理计算等方面进行了系统研究。论文的主要研究工作如下： 1.成功制备了M2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+（M=Ca,Sr,Ba）电子俘获型长余辉材料，并对制备工艺进行了优化，降低了烧结温度，改善了材料的纯度和晶格缺陷，提高了发光和余辉性能。论文分别从烧结温度、助熔剂H3BO3以及SiO2添加量对样品纯度、结构形貌、光学及余辉性能的影响方面进行了研究。 研究发现： （1）提高烧结温度可以改善样品的晶格缺陷，促进激活剂和辅助激活剂离子进入晶格，提高样品的发光及余辉性能。 （2）助熔剂H3BO3分解生成的B2O3熔点较低，在高温下发生熔融，为固相反应提供了半流动态环境，促进了反应的进行。适量添加助熔剂H3BO3可以降低烧结温度，改善晶体完整性，提高样品的发光和余辉性能。 （3）提高烧结温度或是加入助熔剂H3BO3不能有效抑制含有孤立[SiO4]4-阴离子基团杂质相的生成，而样品的原材料中添加过量的SiO2时，不仅可以提高固相反应速率，降低反应温度，而且可以增大样品中的Si/O比，促进M2MgSi2O7（M=Ca,Sr,Ba）晶相合成，提高样品的发光和余辉性能。 2.系统研究并实现了基质配比和不同发光中心对样品发光特性的调控，且随着激发波长的变化呈现出不同的发光颜色。通过调节基质配比、不同发光中心掺杂浓度或激发波长可以实现CIE色度图中蓝紫光、近白光和黄绿光之间的变化。 研究结果表明： （1）在1300℃成功合成了Sr1.94-xCaxMgSi2O7:Eu2+0.01,Dy3+0.05（x=0，0.388，0.776，1.164，1.552，1.94）系列样品。样品的晶面间距随着Ca2+离子含量的增加逐渐减小，晶体场强度增强，发射峰位发生从468 nm到529 nm的红移，余辉峰位也从466 nm逐渐红移至529 nm，且峰位随着Ca2+离子掺入浓度（x）基本呈线性变化。Sr1.94-xCaxMgSi2O7:Eu2+0.01，Dy3+0.05样品的发光颜色也随Ca2+含量的改变呈现蓝光到绿光的变化。 （2）进一步降低Ca1.94MgSi2O7:Eu2+0.01,Dy3+0.05样品中Ca2+离子的含量得到Cax-0.06MgSi2Ox+5:Eu2+0.01, Dy3+0.05（x=2，1.6，1.2，1）系列电子俘获型材料。随着Ca2+离子含量的减小，Ca2MgSi2O7晶相逐渐向CaMgSi2O6晶相转变，并在1＜x＜1.2时发生相变。随着晶相的变化，位于449 nm附近CaMgSi2O6:Eu2+的发光强度逐步增强，位于530 nm Ca2MgSi2O7:Eu2+的发光强度逐渐减弱，材料的发光颜色表现为浅黄绿光向蓝紫光的渐变。当x=1.6时，样品随着激发波长的增大，发光颜色先从绿光逐渐变为近白光（Ex：320~346 nm），然后又从近白光逐渐变为浅黄绿光（Ex：346~419 nm），当激发波长选在330~356 nm的范围时为近白光发射。Cax-0.06MgSi2Ox+5:Eu2+0.01,Dy3+0.05（x=1.2）样品随着激发波长从419 nm减小到349nm，发光颜色从近白光逐渐变为浅紫蓝光，当激发波长选在397~419 nm的范围内时为近白光发射。 （3）对比Eu2+和Ce3+单掺杂时Ca2MgSi2O7样品的发射光谱，发现Eu2+掺杂Ca2MgSi2O7的发射峰位于527nm处，Ce3+掺杂Ca2MgSi2O7的发射峰位于400 nm附近。Eu2+和Ce3+共掺杂时，不同发光中心对应发射峰的位置不变，由于猝灭发光强度有所降低。通过改变Ca2-x-yMgSi2O7: Eu2+x,Ce3+y样品中不同发光中心的掺杂浓度x和y，实现两发光中心相对发光强度的调控，样品的发光颜色表现为从浅黄绿光到浅蓝紫光变化。Ca2-x-yMgSi2O7:Eu2+x,Ce3+y（x=0.01，y=0.01）样品随着激发波长的增大，发光颜色先从浅黄绿光逐渐变为近白光（Ex：310~349 nm），又从近白光逐渐转变为绿光（Ex：349~370 nm），当激发波长选在329~361 nm的范围时为近白光发射。Ca2-x-yMgSi2O7:Eu2+x,Ce3+y（x=0.01，y=0.03）样品随着激发波长从300 nm逐渐增大到344 nm，发光颜色先从绿光逐渐变为浅紫蓝光，当激发波长从344 nm变化到370 nm时，发光颜色又从浅紫蓝光逐渐变化到近白光，激发波长为320~326 nm以及364~370 nm时为近白光发射。 3.研究了共掺杂离子R3+对M2MgSi2O7: Eu2+,R3+（M=Ca,Sr,Ba）电子俘获型材料余辉性能的影响，改善了部分样品的余辉性能，为进一步提高样品的余辉性能、增强样品的实用性提供了实验参考。研究结果表明： （1）Ca1.94MgSi2O7:Eu2+0.01, R3+0.05（R=Dy,Nd,Tb,Tm）电子俘获型材料中，Ca1.94MgSi2O7:Eu2+0.01,Tm3+0.05样品的陷阱能级较浅，余辉初始亮度高，衰减速率较快；Ca1.94MgSi2O7:Eu2+0.01, Dy3+0.05和Ca1.94MgSi2O7:Eu2+0.01,Tb3+0.05样品的陷阱能级相对较深，余辉初始亮度有所降低，但余辉衰减速率相对较慢，余辉持续时间较长；Ca1.94MgSi2O7:Eu2+0.01,Nd3+0.05样品由于陷阱能级过深，余辉性能最差。 （2）Sr1.94MgSi2O7:Eu2+0.01,R3+0.05（R=Dy,Er,Ho,Nd）电子俘获型材料中，Dy3+离子在Sr2MgSi2O7基质中形成了合适的电子陷阱能级，余辉强度高且余辉衰减缓慢；Nd3+和Ho3+形成了较浅的陷阱能级，导致余辉衰减速率加快，余辉时间变短；Er3+离子则形成了过深的陷阱能级，样品余辉性能变差。 （3）Ba1.94MgSi2O7:Eu2+0.01,R3+0.05（R=Dy,Er,Nd,Tm）电子俘获型材料中，Dy3+离子在Ba2MgSi2O7基质中形成的陷阱能级偏深，余辉性能较差，Nd3+和Tm3+则可以形成较浅的电子陷阱，改善了样品的余辉性能，Er3+离子形成的陷阱能级过浅，导致余辉衰减加快，余辉时间变短。 4.通过第一性原理计算研究了M2MgSi2O7:Eu2+，Dy3+（M=Ca,Sr）电子俘获型材料的余辉机理，得出两种电子俘获型材料在余辉性能方面产生差异的可能因素。 计算结果表明： （1）Sr2MgSi2O7和Ca2MgSi2O7的带隙宽度分别为4.49 eV和4.465 eV。 （2）经剪刀算符修正，得到M2MgSi2O7: Eu2+，Dy3+（M=Ca,Sr）样品中Eu的5d能级分别位于导带上方0.915 eV和导带下方0.13 eV处，激发到5d能级的电子容易进入导带成为自由电子。位于导带的自由电子可能被Dy的4f能级俘获并停留一段时间，然后从陷阱中热致逃逸并再次进入导带。当再次进入导带的自由电子移动至Eu的位置则可能重新回到5d能级并跃迁回4f能级产生余辉。 （3）导带底部的自由电子更容易回到Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+样品中位于导带下方0.13 eV处的5d能级，有利于提高Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+样品的余辉发射效率，改善余辉性能。 （4）经剪刀算符修正，Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+样品中，Dy的4f能级分布在2.61 eV的能量区间内，空能级大概位于导带下面0.92-2.114 eV处；Ca2MgSi2O7:Eu2+，Dy3+样品中，Dy的4f能级分布在2.5 eV的能量区间内，空能级大概位于导带下面1.01-2.145 eV处。因此，Ca2MgSi2O7: Eu2+,Dy3+样品中Dy的4f陷阱能级较深，余辉衰减缓慢，余辉时间变长。