【摘 要】
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本论文一方面是围绕手性叔膦催化的缺电子联烯酸酯与氮亲核试剂的不对称γ-加成反应展开研究。另一方面,新配体的开发对不对称过渡金属催化具有极为重要的意义。我们组一直致力于新型叔丁基亚磺酰胺类膦配体的设计合成及其应用。如MingPhos和PC-Phos已经在许多过渡金属催化的不对称反应中表现出优秀的催化性能,因此,我们设计合成了一类新型手性膦配体。其主要内容包括以下两个部分:第一部分工作是使用我们组新设
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本论文一方面是围绕手性叔膦催化的缺电子联烯酸酯与氮亲核试剂的不对称γ-加成反应展开研究。另一方面,新配体的开发对不对称过渡金属催化具有极为重要的意义。我们组一直致力于新型叔丁基亚磺酰胺类膦配体的设计合成及其应用。如MingPhos和PC-Phos已经在许多过渡金属催化的不对称反应中表现出优秀的催化性能,因此,我们设计合成了一类新型手性膦配体。其主要内容包括以下两个部分:第一部分工作是使用我们组新设计合成的手性叔膦催化剂LePhos,实现了联烯酸酯与氮亲核试剂唑烷酮类化合物的不对称γ-加成反应。研究表明,使用简单易得的反应原料,在温和的反应条件下,能够以高达99%的产率、98%的对映选择性和较优的区域选择性以及非对映选择性得到反应产物。更为重要的是,通过使用不同取代基团的LePhos,我们实现了多种不同氮亲核试剂与联烯酸酯的高对映选择性γ-加成反应。第二部分的内容是基于MingPhos这类优势骨架,展开的配体的改造和设计。通过进一步的研究,我们成功的设计了两条不同的合成路线,合成了一类吡啶骨架的新型手性膦配体,并将其命名为CF-Phos。
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