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开发新型高效率高功率全固态超快激光器具有重要意义,其中Yb3+和Nd3+掺杂的无序晶体材料越来越受到关注。CaYAlO4晶体为四方晶系,Ca2+和Y3+无序分布在AlO6八面体层中间;另外正硅酸盐晶体为单斜晶系,可为掺杂离子提供低对称性并且扭曲的晶格场,从而使得掺杂稀土离子光谱展宽,是超快激光晶体的理想基质。本论文重点选择Yb/Nd掺杂的CaYAlO4晶体和Nd掺杂的Lu2SiO5、LuYSiO5、GdYSiO5、LuGdSiO5晶体作为研究对象,对其提拉法晶体生长、晶体结构、热学性能、光谱性能及激光性能开展了探索性的研究工作,主要内容如下:
1.采用提拉法生长出质量优异的Yb∶CaYAlO4单晶。通过ICP-AES方法测试了Yb∶CaYAlO4晶体中Yb3+的分凝系数为0.74,表明Yb3+在CaYAlO4基质中较易掺杂。通过XRD粉末衍射法测定了Yb∶CaYAlO4晶体结构,结果表明Yb∶CaYAlO4晶体属于四方晶系,空间群为I4/mmm。测试了Yb∶CaYAlO4晶体的密度、热膨胀系数、比热、热扩散系数及热导率等物理性质,计算得到Yb∶CaYAlO4晶体室温下沿a和c轴方向的热导率分别为3.6W/m/K和3.2W/m/K。测试了室温下Yb∶CaYAlO4晶体的偏振吸收和发射光谱,通过F-L公式计算了Yb∶CaYAlO4晶体的发射截面,得到在σ偏振下,Yb∶CaYAlO4的发射光谱具有平滑且宽的特征,半高宽(FWHM)达到77nm,发射截面为0.8×10-20cm2,宽的发射谱有利于实现锁模超短脉冲激光输出。采用粉末浓度稀释法结合折射率匹配液来消除自吸收,测量了Yb3+在CaYAlO4基质中的荧光寿命为426μs。测试了室温下Yb∶CaYAlO4晶体的上转换发光谱。首次实现了Yb∶CaYAlO4晶体的连续和锁模激光输出,并获得了78fs的脉冲激光。研究表明,Yb∶CaYAlO4晶体是有潜力的超短脉冲激光增益介质。
2.采用提拉法生长了1at.%Nd∶CaYAlO4晶体。通过ICP-AES方法测得Nd3+在CaYAlO4基质中的分凝系数为0.86。通过XRD粉末衍射法测定了Nd∶CaYAlO4晶体结构,结果表明Nd∶CaYAlO4晶体属于四方晶系,空间群为I4/mmm。测试了室温下Nd∶CaYAlO4晶体的偏振吸收和发射光谱,并采用J-O理论计算了Nd∶CaYAlO4晶体的光谱参数,室温下的偏振发射光谱表明Nd∶CaYAlO4晶体对应于4F3/2→4I11/2跃迁的发射截面在π和σ偏振下分别为7.53×10-20cm2(1068nm)和10.44×10-20cm2(1080nm),发射带宽(FWHM)分别为15nm和12nm,宽的发射带宽来自于基质晶格的无序性,使得发射谱非均匀展宽,有利于实现锁模脉冲激光输出。室温下Nd∶CaYAlO4晶体的4F3/2能级的荧光寿命测试为129μs,经分析其量子效率接近于1。测试了Nd∶CaYAlO4晶体的连续、调Q和锁模激光性能,实现了最大输出功率为5.16W的连续激光输出,对应斜效率为30.6%,激光波长为1080nm,此波长的激光可用来作为氦磁力计中氦原子的光学泵浦源;实现了Nd∶CaYAlO4晶体的被动调Q激光输出,获得了脉冲宽度为10.6ns(a向晶体)和9.6ns(c向晶体)的稳定调Q激光输出;采用SESAM作为锁模器件,实现了Nd∶CaYAlO4晶体的锁模激光输出,最大输出功率为2.25W,锁模脉冲宽度为3.9ps,表明Nd∶CaYAlO4晶体是有潜力的超快皮秒激光器增益介质。
3.采用提拉法生长了0.5at.%掺杂的Nd∶Lu2SiO5(Nd∶LSO),Nd∶LuYSiO5(Nd∶LYSO),Nd∶GdYSiO5(Nd∶GYSO),Nd∶LuGdSiO5(Nd∶LGSO)晶体。采用ICP-AES方法测试了Nd3+在LSO、LYSO、GYSO和LGSO基质晶体中的分凝系数。采用XRD粉末衍射法测定了晶体结构,通过UnitCell软件计算了晶体的晶胞参数。测试了晶体的室温吸收和发射谱及荧光寿命谱,并通过J-O理论计算了其光谱参数,Nd∶LSO、Nd∶LYSO、Nd∶GYSO和Nd∶LGSO晶体对应于4F3/2→4I11/2跃迁的发射截面分别为6.6×10-20cm2(1079nm)、7.84×10-20cm2(1078nm)、3.8×10-20cm2(1074nm)和4.39×10-20cm2(1076nm),发射带宽(FWHM)分别为5.1nm、6.1nm、8.8nm和9.8nm,宽的发射谱有利于实现锁模脉冲激光输出。实现了Nd∶LSO、Nd∶LYSO、Nd∶GYSO和Nd∶LGSO晶体的连续激光输出和Nd∶LSO及Nd∶LYSO晶体的被动锁模激光输出,在连续激光实验中,对于Nd∶LSO、Nd∶LYSO、Nd∶GYSO和Nd∶LGSO晶体获得的最大输出功率分别为2.54W、2.1W、1.54W和0.444W,斜效率分别为29.6%、31.7%、27.4%和17.7%;在锁模激光实验中,对于Nd∶LSO和Nd∶LYSO晶体分别实现了12.3ps和8.9ps的锁模脉冲激光输出,最大功率分别为1.42W和1.7W,斜效率分别为16.7%和24.3%。研究结果表明,Nd∶LYSO晶体由于拥有大的吸收和发射截面并且具有双波长锁模脉冲输出的特征,非常有潜力成为优异的皮秒脉冲激光器增益介质。