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SOFC商业化要求适当降低其运行温度,实现中低温化操作。要实现SOFC中低温化操作,电池结构应由电解质支撑改为电极支撑。而好的电极支撑SOFC必须满足两个条件:采用高离子电导率的电解质材料和电解质尽量薄膜化。基于上述研究背景,本论文以SOFC中低温化为主线,重点开展了两部分的研究工作:基于SSZ(1%CeO2-10%Sc2O3-89%ZrO2)为电解质的电极支撑型薄膜化电池的研究和基于La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3(LSGM)为电解质的电极支撑型薄膜化电池的研究。 SSZ基薄膜化电池的研究包含两部分内容:SSZ电解质粉体的合成;SSZ电解质薄膜化方法的研究。 液相包裹沉淀法合成SSZ粉体:将高纯纳米ZrO2粉体配成稳定悬浮液,在一定条件下,使溶解于水溶液中的硝酸铈和硝酸钪均匀沉淀于ZrO2悬浮粒子之上;抽滤、干燥和煅烧后即得到SSZ复合粉体;本研究比较了五种合成方法:反滴、正滴、双注、共沉淀法,最后确定使用共沉淀法制备SSZ粉体为最佳方案。该方法合成出的粉体具有高烧结活性,高离子电导率和微观结构可重复性等优点。 真空浸渍法制备SSZ电解质薄膜:研究结果显示,该方法可以制备出厚度5微米的电解质致密薄膜。单电池测试结果进一步验证了真空浸渍制备致密电解质薄膜的可靠性。中温范围内,单电池在750℃最大功率密度高达0.8W/cm2。 LSGM基薄膜化电池的研究:为了克服LSGM化学相容性差这一难题,我们首次提出了“高温共烧结”和“低温湿化学浸渍”两步法来制备LSGM基SOFC薄膜电池的方法。首先采用“流延-热压-共烧结”工艺制备出“多孔LSGM/致密LSGM/多孔LSGM”骨架。然后,在上述两边多孔LSGM骨架里面分别低温浸渍阳极(Ni)和阴极(Sm0.5Sr0.5CoO3)纳米活性材料最终构成单电池。所述单电池在550℃最大功率密度高达1W/cm2。 进一步的,我们通过优化阴极,采用SmBa0.5Sr0.5Co2O5作为阴极材料,将上述SOFC单电池的最大功率密度提高到1.4W/cm2(550℃)。 通过对上述新型电池结构制备工艺进行优化,在尽可能的降低界面接触阻抗之后,将上述SOFC单电池的最大功率密度进一步提高到了1.8W/cm2(550℃)。 通过优化阳极材料成分,电极制备温度和单电池运行温度,使得所制备出的单电池在高功率电流密度输出下能连续运行80h,几乎没有性能衰减。 此外,为了提高电池热循环稳定性,本论文开发研究了Fe基浸渍阴极,最终也得到了较好的结果。