【摘 要】
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生物油作为化石燃料的可代替能源,其来源非常广泛,而且有着极为重要的可再生性能,同时硫含量低,燃烧后CO2的净排放量为零。因此,将生物质能转化为可直接燃烧的液体燃料,可以
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生物油作为化石燃料的可代替能源,其来源非常广泛,而且有着极为重要的可再生性能,同时硫含量低,燃烧后CO2的净排放量为零。因此,将生物质能转化为可直接燃烧的液体燃料,可以起到保护环境,优化能源结构及能源可再生的目的。本文采用苯酚的水溶液作为模拟生物油品,在固定床反应器上考察负载型钯催化苯酚水相加氢脱氧反应性能。通过对载体的筛选和改性,制备了一系列负载型钯催化剂,并采用N2物理吸附、XRD及NH3-TPD等手段对催化剂进行表征。最终通过优化反应条件及载体改性达到提高苯酚加氢脱氧转化的目的。通过研究不同载体负载的Pd催化剂上水相苯酚的加氢脱氧反应,发现载体的酸性对脱氧活性影响较大。在选取的四种载体中,Hp酸性较强,因此Pd/Hβ具有最优的苯酚加氢脱氧性能,具体活性顺序为Pd/Hβ>Pd/Al2O3>Pd/HMCM-41>Pd/SiO2。采用等体积浸渍法制备出Ce改性Hβ载体,并以PdCl2的盐酸溶液为前体用等体积浸渍法制备了Pd负载量为1wt.%的Pd/Hp和Pd/Ce-β催化剂,通过XRD、N2物理吸附、NH3-TPD及氢气化学吸附对载体和催化剂进行了表征,以5.0wt.%苯酚的水溶液作模型化合物,考察了其在水相HDO反应性能。结果表明,Ce物种主要以Ce02的形式存在,Ce的引入减小了载体的比表面积,增加了Pd的分散度,Ce氧化物最佳含量为2.0wt.%。引入适量的Ce氧化物,提高了催化剂的加氢活性,从而提高了其HDO反应活性。但当Ce氧化物含量较高时(10wt.%),会显著降低载体强酸强度,抑制了催化剂的脱氧活性。
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