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天然气催化燃烧是一种清洁、高效的热能供应途径。整体式催化剂结构规整,具有床层压降低、传质性好等优点,特别适用于催化燃烧等要求大空速的场合。六铝酸盐具有良好的高温稳定性,是最有希望的天然气高温燃烧催化材料。因此,本文以堇青石蜂窝陶瓷整体载体为基体,以γ-Al2O3为涂层材料,以六铝酸盐为活性组分,制备了一系列六铝酸盐型整体式催化剂,并从以下几方面进行了研究：
分析比较了不同制备方法和不同元素取代对六铝酸盐结构的影响。结果表明,1200℃是六铝酸盐晶相形成的最佳温度、Mn离子的部分取代(x≤2)可以促进六铝酸盐的形成、反相微乳液法制备的样品更有利于形成单一的六铝酸盐晶相。本文还采用反相微乳液法首次制备了Ca0.6La0.4FexMn1-xAl11O19,并发现Fe离子取代量低(x≤0.4)时,样品的比表面积较大(29.6 m2/g)。
优化了整体式催化剂的制备工艺参数。结果表明,涂层浆液的最佳制备条件为50wt.％的固含量、80℃水浴恒温搅拌0.5h、浆液pH=2.5。实验还发现,陶瓷载体经草酸煮沸处理可以明显提高其涂层负载量和涂层质量,并且三次涂敷后的涂层负载量能稳定维持在18～22 wt.％。
本文研究了不同组成六铝酸盐以及不同制备方法所得的六铝酸盐整体式催化剂对甲烷燃烧的催化性能。结果表明,LaMnxAl12-xO19催化剂中Mn取代量为1或2时,催化活性最好。Ca0.6La0.4FexMn1-xAl11O19催化起燃温度(T10％)随着Fe离子的取代量的增加而降低,当Fe离子取代量达到0.8时T10％已经降至436℃；而完全转化温度(T90％)则随着Fe离子的取代量的增加而升高。BaFexAl12-xO19或BaMnxAl12-xO19催化剂中Mn或Fe离子的取代量为2时,催化活性最好,并且Mn离子取代的催化活性优于Fe取代。结果还表明,反相微乳液法用于六铝酸盐的制备显著优于其它方法。