【摘 要】
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柔性固态超级电容器作为未来柔性电子器件的移动电源具有重要的应用价值。然而,柔韧性和稳定性是决定超级电容器能否应用于柔性电子设备的关键。传统的电解质当受到外力冲击时会对其造成损伤,导致器件出现电解液泄漏、爆炸等危险。而凝胶电解质能够耐压、耐冲击,其本质上是具有理想微结构的凝胶状固体,并且在室温下具有高度稳定的电化学性能。本文通过将具有高导电性能的三维掺氮石墨烯掺入到具有三维网络结构的水凝胶中,采用不
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柔性固态超级电容器作为未来柔性电子器件的移动电源具有重要的应用价值。然而,柔韧性和稳定性是决定超级电容器能否应用于柔性电子设备的关键。传统的电解质当受到外力冲击时会对其造成损伤,导致器件出现电解液泄漏、爆炸等危险。而凝胶电解质能够耐压、耐冲击,其本质上是具有理想微结构的凝胶状固体,并且在室温下具有高度稳定的电化学性能。本文通过将具有高导电性能的三维掺氮石墨烯掺入到具有三维网络结构的水凝胶中,采用不同方法制备出具有强柔韧性、自愈合性、高导电性的凝胶电解质,将其组装成三明治结构的超级电容器器件,进行了一系列研究。论文具体研究内容如下:（1）通过将三维氮掺杂石墨烯（3DNG）掺入到聚N,N-二甲基丙烯酰胺水凝胶中,制备了一种用于柔性固态超级电容器的三维氮掺杂石墨烯纳米凝胶电解质（3DNG-PDMA）。探究了三维氮掺杂石墨烯与N,N-二甲基丙烯酰胺单体（DMA）质量比对凝胶电解质的柔性力学性能、溶胀平衡度和电化学性能的影响。研究发现,3DNG可以显著提高3DNG-PDMA纳米水凝胶的柔性力学性能和电化学性能,当质量比为10 wt%时材料的拉伸断裂率达到了1803%,电导率为0.063 S·cm-1。3DNG-PDMA组装的超级电容器器件在1 A·g-1的恒定电流下,比电容值为187.5 F·g-1。当功率密度为5 Kw·kg-1时,仍具有38.0 Wh·kg-1能量密度。（2）以N,N-二甲基丙烯酰胺和丙烯酸为单体,N,N’-亚甲基双丙烯酰胺和Fe Cl3为交联剂,制备了具有强柔韧性、优良自愈合性能的超级电容器用凝胶电解质(Fe3+/P（AA-co-DMA）)。将具有高电化学性能的3DNG掺入到Fe3+/P（AA-co-DMA）水凝胶中后,获得了具有高导电性能的3DNG-Fe3+/P（AA-co-DMA）凝胶电解质。研究发现,当Fe Cl3含量为6mol%时,Fe3+/P（AA-co-DMA）水凝胶的的拉伸断裂率达到了1149%,拉伸强度达到了689Kpa。同时,当将Fe3+/P（AA-co-DMA）水凝胶切断后,在室温下,断口接触24小时即可愈合。掺入3DNG的3DNG-Fe3+/P（AA-co-DMA）凝胶电解质组装的超级电容器在1 A·g-1的恒定电流下,比电容值最大达到了231.8 F·g-1,电导率为0.053 S·cm-1。当功率密度为5 Kw·kg-1时,器件的能量密度为38.7 Wh·Kg-1。（3）以N,N-二甲基丙烯酰胺和丙烯酸为单体,N,N’-亚甲基双丙烯酰胺和Co Cl2·H2O为交联剂,制备了具有强柔韧性的聚合物水凝胶电解质(Co2+/P（AA-co-DMA）)。将具有高电化学性能的3DNG掺入到Co2+/P（AA-co-DMA）水凝胶中后,获得了具有高导电性能的3DNG-Co2+/P（AA-co-DMA）凝胶电解质。研究发现,以二价Co2+为交联剂的Co2+/P（AA-co-DMA）水凝胶的拉伸断裂率最高达到了1925%,拉伸强度达到了1696 Kpa,明显高于以三价Fe3+为交联剂的Fe3+/P（AA-co-DMA）水凝胶的拉伸断裂率（1149%）和拉伸强度（689Kpa）。但两者的电化学性能相差不大,3DNG-Co2+/P（AA-co-DMA）超级电容器在1 A·g-1的电流密度下,比电容值为234.4 F·g-1,电导率为0.084 S·cm-1。器件的功率密度和能量密度分别为5 Kw·kg-1和34.2 Wh·Kg-1。
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