【摘 要】
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太阳能光催化材料不但可以光解水制氢还可以把温室气体二氧化碳转化为清洁的可再生能源。光催化材料也能在光照下通过导带价带上的光生电子或空穴把水体中的有机污染物矿化为
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太阳能光催化材料不但可以光解水制氢还可以把温室气体二氧化碳转化为清洁的可再生能源。光催化材料也能在光照下通过导带价带上的光生电子或空穴把水体中的有机污染物矿化为无毒的水和二氧化碳等小分子物质。近年来水体有机污染日益严重,由于光催化技术在水体中有机污染物处理的应用上更加绿色和环保,因此越来越得到科学研究者的重视。在众多的光催化材料中碳酸银光催化材料由于其较窄的带隙,在可见光照射下具有很好的光催化降解效果,从而受到了研究者的广泛关注。但是单一的碳酸银光催化材料由于具有较窄的带隙,一方面当碳酸银光催化材料暴露在可见光下时,光生电子易于与光生空穴重新结合;另一方面,碳酸银在水溶液中具有微溶性,易被光生空穴还原为金属银单质,导致光催化活性和稳定性下降,而且碳酸银光催化材料反应后存在粉末回收困难的问题。为了改进单一的碳酸银光催化材料的上述不利因素,本硕士论文主要研究内容如下:1.将氧化石墨烯与碳酸银和溴化银光催化材料进行复合能够有利于光生电子和空穴分离,从而抑制光腐蚀的发生,有利于提高碳酸银光催化材料的活性。我们通过采用简单的共沉淀法制备了Ag2CO3/Ag Br/氧化石墨烯三元复合光催化材料。研究了在可见光光照下Ag2CO3/Ag Br/氧化石墨烯三元复合光催化材料降解罗丹明B（Rh B）和苯酚的光催化活性。优化后的Ag2CO3/Ag Br/氧化石墨烯复合光催化材料具有最高的光催化活性,表观反应速率常数分别是纯的溴化银和碳酸银的107和5.63倍。Ag2CO3/Ag Br/氧化石墨烯复合光催化材料的异质结构和较强的光吸收能力能促进光生电子-空穴的有效分离是其优异的光催化性能的主要原因。自由基捕获实验证实,h+和·O2-是降解有机污染物的主要活性物质。我们认为这种三元复合光催化剂在废水中有机污染物的净化方面有很好的应用前景。2.碳酸银光催化剂在光催化反应后粉体也存在难以分离回收和重复利用的缺点。光催化材料的固定负载技术是解决上述问题的有效途径之一。把碳酸银二氧化钛生长在碳布上,不但有利于粉体材料的分离回收和重复利用,而且也可以激发碳酸银光生电子的转移,从而提高了复合光催化材料的活性。我们制备了一种碳布负载Ti O2/Ag2CO3的复合光催化材料。与碳布负载Ag2CO3和碳布负载Ti O2相比,碳布负载Ti O2/Ag2CO3复合的光催化材料对罗丹明B的光降解表现出更高的光催化活性,这是因为碳酸银二氧化钛碳布复合光催化材料不但有利于光催化材料在可见光下响应,而且还提高了光生电子和空穴分离效率。本研究为光催化剂的固定负载技术改性提供了新的思路。3.上述中用二氧化钛生长在碳布上,由于二氧化钛颗粒较大不能使碳酸银很好的生长在碳布二氧化钛上,从而影响到复合光催化材料的光催化活性。而硫化钼的花状结构就可以让碳酸银很好地负载在其上。这部分我们改用水热法合成的二硫化钼呈现出花状的结构具有很好的光电性能和催化性能,让其与碳酸银材料复合也有利于光生电子和空穴的分离,从而有利于提高复合光催化材料的活性。在本次实验中,我们成功地制备了碳布负载Mo S2/Ag2CO3复合光催化材料。通过在可见光照射下对罗丹明B进行光降解实验得出碳布负载Mo S2/Ag2CO3具有高光催化活性和良好的可回收性能。此外,二硫化钼中的碳纤维为光生电子提供了高速的电荷转移通道,从而降低了碳酸银材料中的光生电子-空穴对的复合率,提高了复合光催化材料的光催化活性。这可以为光催化剂粉末回收以及碳布负载复合光催化材料的应用在污水处理中的应用提供了一种新的方法。
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