【摘 要】
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面临我国PX项目建设的热潮,为了满足芳烃产品尤其是PX的生产需求,在生产过程中必须深度脱除混合芳烃中的微量烯烃。作为工业上常用的方法,白土精制存在失活白土只能填埋处理的问题。使用分子筛作为催化剂的催化精制能够满足环保的需求,本文对分子筛进行改性来提高分子筛催化脱烯烃反应的活性。使用硝酸对Beta分子筛进行改性,利用各项表征手段对酸改性Beta分子筛进行表征。研究发现硝酸在引入更多介孔或大孔的同时,
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面临我国PX项目建设的热潮,为了满足芳烃产品尤其是PX的生产需求,在生产过程中必须深度脱除混合芳烃中的微量烯烃。作为工业上常用的方法,白土精制存在失活白土只能填埋处理的问题。使用分子筛作为催化剂的催化精制能够满足环保的需求,本文对分子筛进行改性来提高分子筛催化脱烯烃反应的活性。使用硝酸对Beta分子筛进行改性,利用各项表征手段对酸改性Beta分子筛进行表征。研究发现硝酸在引入更多介孔或大孔的同时,调节Beta分子筛的L酸和B酸的酸性,在硝酸浓度为7 mol/L时,Beta分子筛的TB/L最大,催化活性更佳,烯烃转化率较未改性Beta分子筛提高35%。采用NH4F/NH3·H2O溶液对USY/Beta分子筛进行改性,考察氟溶液对分子筛催化剂酸性、孔道结构等的影响,并探究氟溶液改性分子筛的机理。使用XRD、ICP、27Al固体核磁和29Si固体核磁分析考察氟溶液对分子筛硅、铝物种的脱除效果,结果表明该氟溶液体系能够脱除分子筛的硅和铝物种,以铝物种尤其是非骨架物种的脱除为主。利用N2等温吸脱附曲线、有机蒸汽吸附曲线以及吡啶红外、2,4,6-三甲基吡啶红外对氟改性分子筛进行表征,研究发现氟改性能够有效调节分子筛的孔道结构和酸性。伴随着铝物种的脱除,分子筛的总酸量小幅度降低,同时产生了更多介孔或大孔,有利于原料分子与酸性位点接触,增强分子筛的扩散与传质,从而增加分子筛的脱烯烃反应活性。
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