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在能源日益短缺，发展新能源技术迫在眉睫。太阳能是可再生的清洁能源，高效太阳能利用是未来解决能源短缺的根本途径，太阳能发电技术则是其中有效的方法。光电转换的规模应用主要受限于，制造成本过高与能量转换效率过低。解决制约太阳能的高效利用瓶颈的方法包括，太阳光宽光谱吸收，光生电子空穴对的快速分离、以及电荷的高效收集。以Cu(InGa)Se2为代表的黄铜矿硫族化合物太阳能电池吸收层材料具有高光吸收系数，高空穴输运能力，高缺陷容忍度等优异的性能，达到了目前最高的薄膜电池实验室效率(20.3％)，然而单节电池的理论效率极限为30％，限制了其器件效率的进一步突破。TiO2被公认为高效的光电化学催化材料，然而较宽的光学带隙(＞3.0 eV)使其只能利用只占太阳光能量中5％的紫外光，严重制约其实际的光电效率。石墨烯拥有极高的载流子迁移率和可控的光吸收系数，是理想的太阳能电池电荷收集电极材料。而传统的化学气相沉积法(CVD)生长高质量石墨烯往往依赖于Cu、Ni等金属衬底，所需生长温度高且需要去除金属转移至绝缘衬底的后处理过程，严重影响其应用前景。 本论文主要围绕太阳光的高效利用，采取以多带吸收替代单带吸收、宽太阳光谱吸收替代紫外吸收、以织构化结构电极替代常规薄膜电极的设计思路，具体开展了在黄铜矿太阳能吸收层材料构建中间带、在纳米二氧化钛晶形成黑色的无定型壳体、三维多级结构的石墨烯纳米墙导电薄膜的制备等研究工作，分别用作中间带吸光材料提高光吸收和光电转换、光电化学电池电极提高了可见光利用、太阳能电池的高效电极提高了光吸收和电荷收集。 (1)通过电子结构模拟设计，制备出Sn掺杂的黄铜矿型CuMS2(M=Al，Ga，In)，在禁带中间发现出现半充满的Sn5s1中间带，增加太阳光的红外吸收，显著提升了太阳能的利用效率。首次将中间能带(IB)的概念引入到黄铜矿太阳能电池吸收层材料中，对CuGaS2(2.4 eV)、CuInS2(1.4eV)和CuAlS2(3.35 eV)等材料体系在Ga、In和Al位进行适当浓度的Sn掺杂。由于Sn的5s电子态，与构成母体材料导带底(CBM)的In、Ga及Al等s电子以及构成价带顶(VBM)的Cu d电子几乎没有杂化，可独立扩展成有一定去局域化的电子能带，位于原本的禁带中。实验观测和理论计算均证实中间带在CuGaS2、CuInS2和CuAlS2的禁带中分别位于VBM以上1.7 eV、0.8 eV和2 eV左右。这条独立位于禁带中的半填充的能带产生了两条子带隙(sub-band)为电子跃迁提供了除原本的VBM→ CBM之外的新的途径:VBM→IB和IB→CBM。这就使得材料原本的吸收光谱范围大大拓展至整个可见光及近红外区域，基本实现了覆盖整个太阳能光谱的宽光谱化。将这些中间带改造过的材料应用于光催化和光电化学电池中，证实了在实际光电转换过程中，通过中间带可以有效地吸收和利用小于本征带隙的光子。 (2)通过基于铝还原和硫化的两步法，制备出硫掺杂的纳米核壳的金红石型黑色二氧化钛，具有优异太阳能宽光谱吸收性能，首次证明无定型壳的金红石型二氧化钛具有优异的太阳能利用能力。本论文针对结构空旷度最低、光催化性能较差的金红石相二氧化钛(R-TiO2)，使用独创的黑色氧化钛制备技术，使用熔融态的金属铝远程还原TiO2纳米粉末(TiO2-x)，形成独特的2-5 nm厚的非晶壳层。非晶层中大量的Ti3+变化的d电子壳层和氧空位使得壳层本身大幅减小了禁带宽度，实现宽光谱化。进一步地，非晶化壳层结构空旷并拥有大量的氧空位，因此比结晶化完好的金红石结构更容易接受非金属元素S2-的插入，使其壳层实现高浓度的S掺杂，进一步提高其可见光吸收系数和光催化活性，实现制备黑色金红石二氧化钛(R'-TiO2-S)。所制得的R'-TiO2-S的光催化性能相较于本征金红石二氧化钛R-TiO2和直接硫掺杂的二氧化钛(TiO2-S)均有极大的提升。在紫外光驱动下，R'-TiO2-S降解有机物比R-TiO2样品速率提升了2倍。在纯可见光驱动下，R'-TiO2-S在4小时内完成有机物降解，而R-TiO2样品几乎没有催化活性。同样的，R'-TiO2-S在1.5AM的太阳光照射下，光催化裂解水产氢速率稳定在0.258 mmol h-1 g-1，远高于报道的其他金红石的速率（＜100μmol h-1 g-1）。进一步地，使用R'-TiO2-S制备的光电化学电池(PEC)电极，获得了1.67％的光能-电能转换效率(ηSTH)，为已报道的TiO2基材料中的最高效率。 (3)首先报道采用PECVD在玻璃制备石墨烯的方法，700C无催化剂辅助下制备出拥有多级结构的三维石墨烯纳米墙薄膜，该材料具有优异的光电性能，成功应用于太阳能电池透明电极、光敏电极和催化电极。本论文使用等离子增强化学气相沉积(PECVD)来提高石墨烯生长的反应活性，在一般绝缘衬底可承受的温度下无催化剂直接生长石墨烯薄膜电极。等离子体化的气体可以克服传统CVD的缺点，通过对反应气体进行热活化和电子活化，增强反应气体的裂解能力，使得我们能够在700℃至900℃的范围内，在各种绝缘衬底上得到石墨烯薄膜。由于特殊的生长模式和等离子体内部电场的作用，我们得到石墨烯纳米墙薄膜拥有两级结构，底层为二维微晶石墨烯基底，上层为直立生长的三维纳米墙。这就使得我们可以通过生长时间、温度和籽晶层选择，很好地控制得到各种形貌和性能的石墨烯纳米墙电极。制备得石墨烯纳米墙的三维结构具有大幅可调的透光率(90％～40％)和方块电阻(200 ohm/sq～2700 ohm/sq)。经优化后可以作为透明导电薄膜应用光伏电池器件中。良好的陷光效应最高可在整个太阳光谱范围内达到5×105 cm-1的光吸收系数。这就使得石墨烯纳米墙薄膜具有很好宽光谱化的光电或光热转换能力。在100W的红外光源照射下，电极可以在60 s内达到90℃。由石墨烯纳米墙薄膜构成的光感应器件，在1.5Am太阳光模拟器下可以实现300μV的光电压响应。同时，电极拥有其他优异的物理性能，包括低方块电阻(198 ohm/sq)，可控的透光率91.9-38.0％，可控的水浸润性，因此可以在太阳能电池器件中作为多功能的透明电极。使用该电极替代FTO在DSSC中作为背电极，得到了6.01％的转换效率。