改性半导体光催化材料的制备及其光催化性能研究

• 作 者: 刘闯
• 出 处: 大连工业大学
• 发表日期: 2018年01期
• 关键词: 光催化 BiOBr g-C3N4 异质结 可见光

难降解有机废水的治理作为环保领域的重要课题已受到全球范围的重视,光催化作为一种新颖且环保的水处理技术,因其具有操作简便,工艺精炼,反应过程没有新的污染物生成等优点,广泛受到各国研究者们的关注。常用的TiO2光催化剂量子效率很低,对TiO2光催化剂进行改良或者研发出新型的光催化材料,成为科研者们的研究方向。代表性的可见光光催化剂有BiOBr和C3N4,但仍需要对其进一步改性。本文主要通过几种常见的光催化改性手段,比如异质结的构建、助催化剂的负载、元素掺杂以及形貌调控等,对BiOBr和C3N4光催化剂的光催化降解RhB性能进行优化。本论文研究内容主要分为三个部分:(1)为了进一步提高BiOBr在可见光范围内的光催化性能,通过简单的水热法制备了 Er-BiOBr/graphene复合光催化材料。首先,一步水热法合成了 Er掺杂的BiOBr空心微球,确定了最佳掺杂量;在其基础上,水热负载了助催化剂石墨烯纳米片,并确定了石墨烯的最佳负载量。得出结论,当稀土元素Er的掺杂量为1.5%(摩尔分数),石墨烯的负载量为3%(质量分数)时,Er-BiOBr/graphene复合光催化剂光催化性能最好。本试验主要通过(稀土)离子掺杂和助催化剂负载于光催化性能上的协同效应,获得了高效的太阳能捕获和电荷迁移,提高了对RhB溶液的光催化降解性能。(2)采用超分子预组装手段,先通过简单的水热双氰胺和三聚氰胺得到超分子前驱体,进一步煅烧得到新型g-C3N4/g-C3N4同质结纳米片光催化剂。合成的光催化剂CN-HMD具有纳米网状形貌,具有高比表面积和反应活性位点。另一方面,合成产物的同质结界面接触面积提升,其电荷迁移能力得到提高。与传统的g-C3N4和g-C3N4/g-C3N4复合材料相比,光催化剂CN-HMD表现出高效的光催化活性。本试验主要提出了通过新颖的超分子自组装途径,同时实现了对光催化剂g-C3N4的形貌调控和异质结构构建,极大提高了其光催化性能。(3)通过对样品g-C3N4纳米片和BiOBr微球的水热制备了一系列新型g-C3N4/BiOBr复合材料。在可见光照射下(λ>420 nm),所制备的g-C3N4/BiOBr异质结构在染料降解方面表现出比纯BiOBr和g-C3N4更高的光催化性能。增强的光催化活性可能主要归因于在g-C3N4和BiOBr之间形成的n-n异质结,其促进了光诱导电荷载体的分离并抑制了电子-空穴复合。当样品g-C3N4与BiOBr的摩尔比为2:1复合时,复合物光催化剂拥有最好的光催化活性,并且还保持了优异的可回收性和稳定性。这项工作可能为设计和开发高效稳定的可见光催化剂提供新的视角。