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在聚合物非线性光学材料中,三阶非线性光学响应与体系的离域π-电子结构有关.在论文第一部分中,作者对聚氨基苯腈和聚硝基苯腈的溶液和薄膜进行了研究,所测得的时间分辨光克尔信号均表现为超快响应,从而推断出此类聚合物的共轭π-电子是非线性系数的主要来源.测出材料的三阶非线性极化率和相应的分子二阶超极化率,给出每种聚腈分子的二阶超极化率和三阶非线性极化率随聚合度的增大而增大的大致规律.论文第二部分中,作者研究了有机染料分子对半导体微粒的敏化.敏化后的体系可以在原来对半导体微粒不敏感的光谱范围内亦有很好的吸收.作者利用飞秒技术对敏化体系中的电荷注入(injection)及返回(backward)等超快过程作了研究,讨论了影响其光电转换效率的各种因素,并解释了两种染料敏化体系的光电转换效率不同的原因.