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挥发性有机污染物(VOCs)是一类对人体和环境有着严重危害的大气污染物,控制消减VOCs对我国大气环境治理有着重要意义。催化燃烧技术是目前最常见的VOCs末端治理措施之一,而催化燃烧普遍存在反应温度高、催化剂易失活、过程能耗高等问题,因此开展低温催化氧化具有迫切的现实需求。低温催化氧化的关键在于催化剂的设计开发,本研究重点开发双金属复合催化剂以期降低催化氧化的反应温度。本研究制备了PtPd/CeO2和PtPd/TiO2催化剂,并用于甲苯催化氧化反应,考察了两种金属比例、煅烧温度和煅烧时间等制备条件对催化性能的影响,考察了催化剂的稳定性。通过对催化剂进行XRD、XPS、BET、ESEM、TEM和ICP-OES等表征,揭示催化剂的结构与甲苯降解性能间关系。主要研究内容如下:
优化PtPd/CeO2催化剂的制备条件,在金属摩尔比为Pt:Pd=3:1,煅烧温度为600℃,煅烧时间为4h时,具有最佳的甲苯降解性能,在130℃的反应温度下甲苯转化率为92.8%。测试了Pt3Pd1/CeO2催化剂的稳定性,发现其稳定性较差,在24h内甲苯转化率从84.1%下降到75~80%。催化剂表征结果表明Pt和Pd在催化剂表面均匀分散,且具有高金属负载量,促进了甲苯的催化降解,且Pd价态对催化剂性能有重要影响,性能最佳的600℃煅烧的Pt3Pd1/CeO2催化剂的Pd2+含量最高。
鉴于PtPd/CeO2催化剂的稳定性较差,制备了PtPd/TiO2催化剂,优化其制备条件。在金属摩尔比为Pt:Pd=3:1,煅烧温度为400℃,煅烧时间为4h,甲苯具有最佳的降解性能,在130℃的反应温度下甲苯转化率为100%。稳定性测试表明,Pt3Pd1/TiO2的催化稳定性良好,在24h内甲苯转化率始终维持在100%。催化剂表征结果表明Pt和Pd在催化剂表面均匀分散,且具有高金属负载量,促进了甲苯的催化降解,且Pd价态对催化剂性能有重要影响,大量的Pd2+能够显著提高甲苯的氧化性能。
优化PtPd/CeO2催化剂的制备条件,在金属摩尔比为Pt:Pd=3:1,煅烧温度为600℃,煅烧时间为4h时,具有最佳的甲苯降解性能,在130℃的反应温度下甲苯转化率为92.8%。测试了Pt3Pd1/CeO2催化剂的稳定性,发现其稳定性较差,在24h内甲苯转化率从84.1%下降到75~80%。催化剂表征结果表明Pt和Pd在催化剂表面均匀分散,且具有高金属负载量,促进了甲苯的催化降解,且Pd价态对催化剂性能有重要影响,性能最佳的600℃煅烧的Pt3Pd1/CeO2催化剂的Pd2+含量最高。
鉴于PtPd/CeO2催化剂的稳定性较差,制备了PtPd/TiO2催化剂,优化其制备条件。在金属摩尔比为Pt:Pd=3:1,煅烧温度为400℃,煅烧时间为4h,甲苯具有最佳的降解性能,在130℃的反应温度下甲苯转化率为100%。稳定性测试表明,Pt3Pd1/TiO2的催化稳定性良好,在24h内甲苯转化率始终维持在100%。催化剂表征结果表明Pt和Pd在催化剂表面均匀分散,且具有高金属负载量,促进了甲苯的催化降解,且Pd价态对催化剂性能有重要影响,大量的Pd2+能够显著提高甲苯的氧化性能。