【摘 要】
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锂基陶瓷作为氚增殖材料,主要用于提供氘-氚聚变反应中所需的氚燃料。正硅酸锂(Li4SiO4)陶瓷因具有锂密度高,释氚性能好等优点,成为固态氚增殖剂的首选材料之一。然而,目前常规方法制备的正硅酸锂陶瓷晶粒偏大(达到几十微米),严重影响材料的释氚性能,力学性能及辐照性能等。细化晶粒被认为是改善氚增殖陶瓷综合性能的有效方法,但细晶结构Li4SiO4陶瓷高温稳定性不足,难以满足服役工况的使用要求。基于现有
【基金项目】
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国家自然科学基金青年项目(项目号:51802257); 陕西省教育厅自然科学专项(项目号:18JK0570);
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锂基陶瓷作为氚增殖材料,主要用于提供氘-氚聚变反应中所需的氚燃料。正硅酸锂(Li4SiO4)陶瓷因具有锂密度高,释氚性能好等优点,成为固态氚增殖剂的首选材料之一。然而,目前常规方法制备的正硅酸锂陶瓷晶粒偏大(达到几十微米),严重影响材料的释氚性能,力学性能及辐照性能等。细化晶粒被认为是改善氚增殖陶瓷综合性能的有效方法,但细晶结构Li4SiO4陶瓷高温稳定性不足,难以满足服役工况的使用要求。基于现有方法制备的Li4SiO4陶瓷存在的问题,本文采用水热法结合湿法冷冻成型技术,设计和制备了Li4Si1-xTixO4固溶体陶瓷和Li4SiO4-yTiO2陶瓷,通过调控正硅酸锂陶瓷的组分和烧结工艺参数,制备出综合性能优异且高温稳定的正硅酸锂陶瓷,深入研究钛掺杂对正硅酸锂陶瓷微观组织与性能的影响规律,并揭示其作用机理。通过引入Ti4+替代Si4+,制备了 Li4Si1-xTixO4固溶体陶瓷(平均晶粒尺寸为7μm)。研究表明Ti4+引入可降低反应激活能,提高反应速率,但溶质Ti对抑制晶粒长大贡献不大;随着钛掺量的增加,陶瓷压碎载荷持续增加。当Ti含量为x=0.2时,陶瓷压碎载荷提高近4倍(51.8N vs 9.43N);Ti固溶之后能够改善正硅酸锂的热导率和离子电导率,当Ti含量为0.05和0.1时,热导率和离子电导率最高;热循环实验结果表明Ti4+的引入能够改善正硅酸锂陶瓷的高温稳定性(Ti掺杂量为0.05时,高温稳定性最好),但随着Ti掺杂量的增加(x>0.05),陶瓷中会出现明显的Ti偏析现象,形成Li2TiO3。通过添加TiO2纳米颗粒,制备了Li4SiO4-yTiO2陶瓷(平均晶粒尺寸为1μm)。研究结果表明所制备陶瓷主要由Li4SiO4和Li2TiO3两相组成;掺杂TiO2颗粒能够显著抑制Li4SiO4陶瓷晶粒长大,改善陶瓷压碎载荷(y=0.05~0.1时,压碎载荷为25N);掺杂TiO2能够改善Li4SiO4的室温热导率及离子电导率;热循环实验结果表明Li4SiO4-yTiO2陶瓷相对于Li4SiO4表现出更优异的高温稳定性。
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