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药品和个人护理品(PPCPs)包括非甾体类抗炎药(NSAIDs)和抗生素的大量生产和使用增加了水体中污染物的残留水平,从而污染了环境,也对生态系统和人类健康构成巨大威胁。光解及光催化协同过硫酸盐能有效地降解环境水体中的PPCPs,在水处理领域有良好的应用前景,需对其氧化污染物的内在机制进行研究。本文一方面对光协同过硫酸盐体系中产生的SO4·-对污染物降解路径以及产物毒性变化进行剖析;另一方面对g-C3N4进行金属-非金属改性,同时协同过硫酸盐捕获光生电子产生更多的活性自由基,进而在可见光下有效地降解新兴污染物,为实际的应用提供理论支持。主要研究内容和结果如下:对紫外可见光活化过二硫酸盐降解吲哚美辛(IM)进行了研究。结果表明IM的降解遵循伪一级反应动力学。IM在紫外线可见光照射下没有明显降解,而添加氧化剂则大大提高了去除效率。pH值从5升高到7时,IM降解效率升高;但是,从pH值从7增加到9,由于SO4·-能够转化为·OH,IM的去除效率降低。低浓度的Cl-对IM的降解具有双重影响,而高浓度则产生显着的抑制作用。富里酸(SRFA)通过光屏蔽作用和自由基的猝灭作用抑制了 IM的降解。通过猝灭实验和电子自旋共振证实了SO4·-是主要的自由基。通过竞争反应确定了 IM和SO4·-的二级反应速率常数。选择发光菌对转化产物的毒性进行评估,并通过定量结构关系分析进一步加以证实。紫外可见活化过二硫酸盐体系中IM的降解途径主要是苯环上的C与吲哚基上的N之间键的断裂,苯环的羟基化和脂肪链的脱羧作用。成功合成铜铁氧化物改性的石墨碳氮化物(CuFe2O4/g-C3N4)纳米复合材料,用作可见光催化剂结合过二硫酸盐(PDS)有效降解普萘洛尔(PRO)。使用X射线衍射(XRD),傅里叶变换红外光谱(FTIR),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS),紫外-可见-漫反射光谱(UV-vis/DRS),光致发光谱图(PL)分析和电化学工作站对所合成的催化剂进行表征。与g-C3N4和CuFe2O4相比,CuFe2O4/g-C3N4复合材料结合PDS具有优异的光催化性能,可有效降解PRO。120分钟内在可见光照射下用1 g/L催化剂和1 mM过二硫酸盐(PDS)实现82.2%的去除效率。与CuFe2O4复合的g-C3N4改善了可见光捕获的能力,而PDS的存在增强了光生电子的转移。猝灭实验和电子自旋共振(ESR)表明,活性物种(ROS)有超氧自由基(O2·-),h+,羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)。此外,通过HRAM/LC-MS-MS研究了 PRO的中间产物,并基于中间产物初步提出了 PRO在Vis/CuFe2O4/g-C3N4/PDS体系下的转化途径。该研究提供了 CuFe2O4改性g-C3N4作为光催化剂与PDS结合用于污水处理去除PRO潜在可行的方法。研究了 Fe掺杂的g-C3N4复合石墨烯(rGO)材料作为催化剂在可见光照射下活化过一硫酸盐(PMS)降解甲氧苄基嘧啶(TMP)。通过掺杂Fe和复合rGO,可以抑制g-C3N4中光生电子-空穴对的复合。0.2%Fe-g-C3N4/2wt%rGO/PMS复合体系在可见光下对TMP降解效率是g-C3N4/PMS的3.8倍。催化剂用量和PMS的浓度越高,TMP的降解效率越高。在酸性条件(pH=3)可将TMP降解效率从pH=6时的61.4%显着提高到近100%。通过猝灭实验和电子自旋共振(ESR),发现O2·-和e-能激活PMS产生SO4·-,在促进TMP降解的方面起着重要作用。通过理论计算和HRAM/LC-MS-MS技术,鉴定了 8种中间产物,包括羟基化,脱甲氧基化和去羰基化产物,基于中间产物的鉴定提出了 TMP氧化降解的途径。随着延长反应时间,TMP的TOC去除率增加。基于定量构效关系分析的急性毒性评估表明,降解过程产生大多数为毒性更小的中间产物。这项研究的目的是阐明一种基于可见光的聚合物催化剂协同过硫酸盐具有应用前景的技术,评估其对有机污染物进行环境修复的可行性。制备具有可见光响应的MoS2/g-C3N4纳米复合材料与PMS联合用于光催化降解于布洛芬(IBP)。采用 XRD,FT-IR,SEM,TEM,BET,UV-Vis-DRS 和光致发光光谱(PL)等各种技术用于表征复合材料。复合材料MoS2/g-C3N4的PL强度低于纯g-C3N4的强度,这证实了 g-C3N4在MoS2复合后电子-空穴复合率降低。MoS2/g-C3N4复合材料与PMS结合可改善IBP的光催化降解效率,这归因于可见光吸收率的提高,光生电荷的分离效率以及大量反应物种的产生。在MoS2/g-C3N4/PMS体系中,IBP在pH为3的条件下经过60min反应后能完全去除。也探究了催化剂浓度和PMS浓度对反应的影响。同时,还进行了猝灭实验和ESR测定来识别主要的反应物种。结果表明,SO4·-,·OH,O2·-,1O2和h+在IBP的降解过程中起作用。进一步运用三维激发-发射荧光光谱(3DEEMs)检测IBP降解过程中的变化。通过HRAM/LC-MS-MS分析和理论计算,确定了 IBP的转化产物,并初步提出了 IBP的转化途径。合成的MoS2/g-C3N4材料与PMS结合在可见光下具有潜在去除新兴污染物的能力,在环境修复中具有应用前景。