【摘 要】
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刺激响应性聚合物是指在外界刺激如物理信号、化学信号、生物信号作用下能够作出物理性质、化学结构或(和)生物化学性质的变化。含有触发基元或反应性基元的两亲性嵌段共聚物更是被广泛应用于刺激响应性聚合物体系。两亲性嵌段共聚物通过自组装可以形成胶束、囊泡等不同形貌的组装体,在给定的外界刺激作用下能够发生组装体渗透性变化、形貌转变或发生解离,因此由两亲性嵌段共聚物所形成的聚合物组装体在药物载体方面的应用受到研
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刺激响应性聚合物是指在外界刺激如物理信号、化学信号、生物信号作用下能够作出物理性质、化学结构或(和)生物化学性质的变化。含有触发基元或反应性基元的两亲性嵌段共聚物更是被广泛应用于刺激响应性聚合物体系。两亲性嵌段共聚物通过自组装可以形成胶束、囊泡等不同形貌的组装体,在给定的外界刺激作用下能够发生组装体渗透性变化、形貌转变或发生解离,因此由两亲性嵌段共聚物所形成的聚合物组装体在药物载体方面的应用受到研究人员广泛的关注。此外,二溴代马来酰亚胺与烷基硫醇经加成/消除反应生成的二取代产物,即二硫醚基马来酰亚胺具有荧光性质,可以作为荧光报告基团并在荧光成像领域有着潜在的应用前景。在此背景下,本论文主要有两方面工作:基于二溴代马来酰亚胺的两亲性嵌段共聚物的合成、组装与荧光性质的研究,以及对钾、钠离子有响应的冠醚聚合物的合成与组装体的构建。1、将二溴代马来酰亚胺基团引入聚合物,与巯基化合物如谷胱甘肽反应后发生荧光“turnon”现象,可进行荧光标记;而在另一方面,由反应所导致的疏水-亲水转变可以改变聚合物组装体的形貌和结构。我们先合成N-端接羟基的二溴代马来酰亚胺的衍生物,然后将其与巯基或氨基化合物通过加成/消除反应得到一些不同取代程度和不同结构的马来酰亚胺衍生物分子,利用紫外吸收和荧光光谱仪研究其光谱性质。接着我们利用亲水性的大分子链转移剂(PEG-CTA)和甲基丙烯酸异氰酸乙酯单体在无水无氧的环境下进行RAFT聚合,再通过后改性方法在聚合物疏水嵌段侧基中引入二溴代马来酰亚胺基团,最终得到PEG45-b-PBDBMn和PEG45-b-PEDBMn(n=20或30)两亲性嵌段共聚物,对其与巯基化合物的反应性进行了探究。该嵌段聚合物在水溶液中可自组装形成囊泡,二溴代马来酰亚胺基团分布于囊泡疏水双层膜中。当在中性的囊泡组装体水溶液中加入谷胱甘肽后,谷胱甘肽会渗透扩散进入囊泡的疏水双层膜中,与二溴代马来酰亚胺基团发生加成/消除反应生成二硫醚基马来酰亚胺基团,从而导致荧光“turn on”现象。而且,由于谷胱甘肽的亲水性,反应后的聚合物侧基具有相对较好的亲水性,因此在荧光“turn on”的同时也伴随着组装体的解离,从而能够用来释放亲/疏水药物(如抗癌药物)。2、主要合成了苯并-15-冠-5和苯并-18-冠-6的四种单体,然后将苯并-15-冠-5的两种单体进行RAFT聚合获得五种聚合物,最后发现:聚合物PEG45-b-PBCrn27和PEG45-b-PBCrn43能组装出囊泡的形貌,而聚合物PEG45-b-PCrn33、PEG45-b-PCrn46和PEG45-b-PBCrn19组装后只能获得胶束或复合胶束。
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