加压下甲烷催化部分氧化催化剂表面积碳形态的研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gklyliu
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我们对反应体系热力学分析和各种因素对催化剂积碳的影响结果以及积碳产生部位等各种实验现象进行分析,提出10﹪Ni-1﹪Pt/Al<,2>O<,3>催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气反应为一步反应,主要速控步为甲烷在催化剂表面依次裂解成CHx活性中间体,催化剂表面积碳是CHx分解生产的活性C原子累积成的.观察催化剂表面积碳的XRD谱发现,积碳形态包括有石墨相和金刚石相.在一定范围内,压力升高促进金刚石相的生长.影响金刚石相生长的根本因素在于合成气中氧气浓度的增加.氧气是通过与C原子周围活性H原子生成OH基抑制石墨相的生成达到对金刚石相生长的影响的.氢气对于金刚石相生长也有促进作用,但是由于存在多种副反应,氢气浓度不能用做衡量催化剂上积碳的石墨化程度的直接依据.
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