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偏振光波导分光光谱技术是一种用于实时、原位探测固-液界面分子吸附过程的新颖技术。它利用导波光透出光波导表面的消逝场作为近场光探针,获取生化分子及纳米粒子在固-液界面吸附时的覆盖度、吸附姿态、聚集状态、吸附,脱附速率常数、吸附自由能等大量重要信息。由于它具备免标记、灵敏度高、抗电磁干扰、动态分辨率高、易于集成等优点,在环境监测、食品安全检测、临床医学和生化反应研究等领域具有广阔的应用前景。
本文以50μm厚的玻璃基片作为自立式多模平板光波导芯片,通过静电自组装法在芯片上制备了纳米金-细胞色素c静电自组装多层薄膜,通过溶胶-凝胶法在芯片上制各了SiO2介孔薄膜,基于偏振光波导分光光谱技术,实现了对纳米金-细胞色素c静电自组装过程和SiO2介孔薄膜中染料分子吸附过程的实时、原位监测和分析。主要进行了以下几方面研究:
(1)根据导波光学理论,对偏振光波导分光光谱装置的理论模型——非对称四层平板光波导结构进行了详细的分析和仿真,主要计算了该模型中光波导芯片的导模的级数与有效折射率、上层待测溶液,吸附层的折射率与导模有效折射率,以及吸附层的吸光系数与导模吸光度的关系。
(2)通过对自组装过程中实时采集的数据进行分析,验证了纳米金粒子在细胞色素c单分子层上的吸附行为遵循扩散控制模型,细胞色素c在纳米金单粒子层表面的吸附行为遵循Langmuir单分子层吸附模型,并进一步估算了模型的参数。分析了局域等离子体共振(LSPR)现象随自组装层数的变化规律。
(3)分别探测了染料罗丹明6G(R6G)与亚甲基蓝(MB)在SiO2介孔薄膜内部的吸附,发现介孔薄膜特殊的孔径结构不仅使染料分子的吸附量明显增加,还有效抑制其聚合形成H型二聚体,并且在测试较高浓度R6G溶液时,有J型R6G二聚体形成。SiO2介孔薄膜内吸附的分子的平均取向比较随机。在起始吸附阶段,SiO2介孔薄膜中分子的运动符合扩散控制吸附模型。