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氮氧化物(NOx)是一类重要的大气污染物,可以导致雾霾、光化学烟雾和酸雨等污染。目前我国氮氧化物的固定源排放仍然占据较大比例,在燃煤电厂大多实现超低排放情况下,非电行业的NOx排放控制成为现阶段主要攻坚环节之一。氨选择性催化还原技术(NH3-selective catalytic reduction,NH3-SCR)是控制NOx排放的主要技术,已在电厂锅炉中广泛应用。然而非电行业工业锅炉烟气成分复杂(经常同时含有二氧化硫、氮氧化物、颗粒物等组分)和温度窗口偏低等特点限制了 NH3-SCR技术在该行业中的快速应用。目前非电行业工业锅炉烟气的治理技术是将单一控制模块串联使用,存在着流程长、占地面积大、投资运行费用高等问题。多组分协同治理与功能化耦合技术是解决上述问题的有效途径,其中气体处理技术与除尘模块的耦合是其研究重点之一。现有的除尘模块多集中在不耐高温的布袋和自重大的碳化硅陶瓷上,亟需轻质高强且耐高温的载体。本论文以高孔隙率(68%)和轻质高强(表观密度为0.625 g/cm3)的纤维陶瓷膜为载体,设计制备了 NH3-SCR催化剂与除尘陶瓷膜功能耦合模块,重点研究了 SCR催化剂的结构设计、负载方法以及催化性能的优化,目的在于研发低阻力、高催化效率的复合净化模块。研究内容和主要结果如下:(1)以轻质高强低阻的纤维陶瓷膜为基体,通过浸渍法,调节锰铈硝酸盐前驱体的负载量和摩尔比,经过煅烧得到锰铈基低温脱硝陶瓷膜块,并考察了负载量和锰铈摩尔比对催化性能的影响。锰铈摩尔比为6:4时得到的催化剂陶瓷膜脱硝性能最佳,可以在120-250℃保持90%以上的脱硝效率,主要原因是丰富的Mn4+、表面活性氧和酸性位点有利于低温SCR反应。但是由于纤维陶瓷膜上催化组分含量较少,且锰系催化剂性能限制,所得到的膜催化剂耐硫性较差。(2)以三种商用分子筛ZSM-5、25beta(数字为硅铝比)和40beta为载体,以铁和锰硝酸盐为前驱体,通过浸渍法制备了 Fe-Mn/分子筛催化剂,考察了分子筛载体对于脱硝性能的影响,将脱硝性能最好的Fe-Mn/25beta催化剂负载到陶瓷膜上,得到催化陶瓷膜。以分子筛为载体的催化剂适用脱硝温度窗口明显拓宽,其中Fe-Mn/25beta催化剂在220-450℃可以将NO完全转化,主要原因是Fe和Mn更容易进入到beta分子筛的内部形成孤立的Fe(III)和Mn物种。更多的铁锰元素会在ZSM-5分子筛的表面形成氧化物颗粒,导致Fe-Mn/ZSM-5耐硫性变差。相比于粉末催化剂,催化陶瓷膜低温活性稍有下降,高温活性稍有上升,耐硫性下降。(3)以自制的多孔氧化硅(MCM,比表面积为1188.7 m2/g)为载体,乙酰丙酮钒和钛酸四丁酯为前驱体,通过溶胶-凝胶方法制备比表面积改善的催化剂,将催化剂粉末以浆液涂覆的方式引入到陶瓷膜中,得到了钒钛系催化陶瓷膜。结果表明,钒钛复合氧化物会首先在MCM孔道中填充,之后在其表面富集,过多的钒钛复合氧化物负载会导致MCM孔道贯通。5V2O5-20TiO2/MCM粉体(数字为相比于MCM的质量百分比)可以在250-450℃内保持90%以上的NO脱除效率;然而该系列催化陶瓷膜的最高脱硝效率不到50%。(4)以正硅酸乙酯、钛酸四丁酯和乙酰丙酮氧钒为前驱体,采用一步溶胶-凝胶方法合成了钒钛硅系列复合氧化物;通过一步溶胶-凝胶(FC-sg)、两步溶胶凝胶(FC-2)和颗粒负载法(FC-p)三种负载方式将催化剂负载到陶瓷膜载体,对比研究了复合催化陶瓷膜的催化性能。结果表明,高硅含量可以提高催化剂粉末的比表面积,但是会降低钒物种的分散性,引起脱硝性能下降;高钒含量样品的脱硝温度窗口向低温区间移动。脱硝性能最好的配方为10V-90TilOSi,可以在230-470℃内达到90%以上的NO转化率。从负载方式对脱硝性能的影响发现,在相同条件下的脱硝活性顺序为:FC-sg≈FC-p>FC-2,FC-2的效果最差,其原因是钒组分在制备过程中发生了迁移,在膜表面形成了聚集态的V2O5物种。