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正定矩阵因子(PMF)模式是基于观测数据,利用加权最小二乘法拟合以确定最优因子结果的受体模型,已被广泛应用于识别大气颗粒物(PM)来源类别及量化各自贡献,从而有助于制定PM控制措施及相应政策,提高空气质量,尤其在重污染的工业城市区。但是,仅有少量研究应用长期趋势分析以证实减排措施对减轻PM污染水平的有效性。本研究在大西洋和地中海之间的门户——西班牙南部地区(直布罗陀海峡)展开了在减排前后长期的PM污染变迁特征的诊断。除了典型的工业和城市排放源,包括西班牙最大的炼油工业(CEPSA)、工业冶炼过程和城市交通,此研究区域还具有其他特殊来源,例如直布罗陀海峡地区的非洲沙尘传输和海上航运等,使得这一地区的大气污染不仅受控于当地的政策实施,同时还受到国际贸易和世界经济的影响。因此,有必要从城市、工业、风沙尘和世界上最繁忙的船舶航运这一复杂的排放源体系中了解大气污染在减缓过程的历史变迁。本研究利用在西班牙南部地区城市(LL)和工业(PMY)站点于2005-2014年采集的PM10(空气动力学直径≤10 μm的大气颗粒物)样品,通过其化学组分和源指纹进行PM10的来源解析与趋势分析。PM10的浓度在两站点均呈下降趋势,并表现出三个明显的污染阶段:1)LL(2005-2007年)和PMY(2005-2009年)两站点的初始PM10浓度接近或超过西班牙及欧盟的年均PM10限值(40μg/m3);2)随后,PM10 迅速下降 25%至 30μg/m3 左右(LL 于 2008-2011 年,PMY 于 2010-2011 年);3)最后,PM10 浓度在 2012-2014 年(LL、PMY)逐渐下降至小于30μg/m3。同时,对各化学组分数据分析得出水溶性离子(硫酸根、硝酸根、铵根、氯离子)、碳质气溶胶和其它主要及痕量无机元素是PM10的主要贡献者,并呈现下降趋势,与PM10的变化趋势相一致。PMF模式识别了 7个污染来源,其类别与变化趋势分别为:二次硫酸盐(三个阶段的贡献浓度分别是6.1、2.4和2.5 μg/m3),地壳源(7.0、5.7、4.5 μg/m3)和二次硝酸盐(8.7、5.9、5.3 μg/m3)呈现显著的下降趋势,与初始值相比下降了 40-60%。机动车排放(6.1、6.1、5.3 μg/m3)自第一至第三阶段下降了 14%。海盐(4.3、4.4、4.5μg/m3)、金属冶炼排放(1.0、0.5、0.9μg/m3)、重油燃烧(4.8、4.0、4.9 μg/m3)在三个阶段表现出相对稳定的污染水平,尤其是重油燃烧排放自2005至2011年明显减少,近年来(-2014年)却相对回升。本研究通过对两个采样点10年内的PM10样品及其化学组分分析,重点研究了 PM10来源变化和化学成分的趋势变化,评估了该地区的长期减排防控对逐步改善空气质量的成效。PM10的来源解析及其变迁特征追踪了西班牙南部地区PM污染明显减少的主要驱动因素,结果表明这与过去十年当地实施的减排措施密切相关,并在一定程度上受到金融危机的影响。因此,本研究有关于化学组分和排放来源的长期诊断为大气污染(地方、国内和欧洲)减排策略的有效性提供了直接验证依据,而且此类基于长期观测分析对来源历史变化特征的评估检验和有效的治理措施,可为新兴经济体(中国、印度)的重污染地区制定合理的大气污染控制对策提供战略性参考。