【摘 要】
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超级电容器是重要的超高功率密度储能器件。然而,其较低的能量密度难以满足当前和快速发展的需求。具有三维骨架结构的石墨烯及其复合材料由于固有的层次结构、独特的化学/物理性质和可调节的功能已成为一类重要的材料,有望突破现有材料的局限性并提高超级电容器的性能。本文基于石墨烯多功能骨架,提出了一种石墨烯辅助的低成本商用活性炭致密化策略,以石墨烯骨架为模板构建了导电聚吡咯水凝胶,两种材料用于超级电容器均表现出
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超级电容器是重要的超高功率密度储能器件。然而,其较低的能量密度难以满足当前和快速发展的需求。具有三维骨架结构的石墨烯及其复合材料由于固有的层次结构、独特的化学/物理性质和可调节的功能已成为一类重要的材料,有望突破现有材料的局限性并提高超级电容器的性能。本文基于石墨烯多功能骨架,提出了一种石墨烯辅助的低成本商用活性炭致密化策略,以石墨烯骨架为模板构建了导电聚吡咯水凝胶,两种材料用于超级电容器均表现出优异的性能。为了提升商业化活性炭的体积能量密度,受到不规则石榴颗粒致密结构的启发,我们提出一种采用石墨烯作为“果皮”将活性炭颗粒包裹到三维网络中的致密方法。通过石墨烯网络毛细收缩使得活性炭颗粒实现微观重排,在保留了其内部的孔隙同时大大减少了颗粒间的空隙。结果,电极密度从0.41提升到0.76 g cm-3。同时不规则活性炭颗粒的致密堆积结构使得其电子导电性和离子传输能力大大增强。当制备成无导电添加剂的电极用于离子液体系超级电容器时,这种多孔且致密的电极可提供138 F cm-3的体积电容,实现高达101 Wh kg-1的质量能量密度和77 Wh L-1的体积能量密度。这一石墨烯辅助的致密化策略可以扩展到其他碳或非碳颗粒的致密化从而应用于其他高体积性能的储能器件。为进一步提高超级电容器的质量能量密度,采用石墨烯组装体作为骨架模板诱导了聚吡咯沿石墨烯片层的取向生长和三维搭接,形成了由聚吡咯骨架支撑的多孔三维网络。所制备的聚吡咯水凝胶比表面积高达113 cm2g-1。聚吡咯水凝胶集三维导电网络、高比表面积及畅通的离子传输通道为一体,且其主链和与石墨烯的相互作用使其具有高稳定性。当聚吡咯水凝胶作为超级电容器电极材料时,能够在1.6 V工作电压下实现高达21.5 Wh kg-1的能量密度,且其在10 A g-1下的容量保持率是纯聚吡咯的三倍。
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