城市污水处理与工业应用过程中有机磷酸酯阻燃剂的迁移转化研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:szocean
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
有机磷酸酯(Organophosphate esters,OPEs)阻燃剂是一类常用的高产量阻燃剂。由于溴代阻燃剂在全球范围内的逐渐禁用及其本身良好的阻燃性能,OPEs被广泛应用于日常生活和工业生产的各个领域。在大量生产和使用的同时,OPEs会不断进入环境,目前已经在各种环境介质中被普遍检出。由于其潜在的环境和健康风险,近年来OPEs成为了研究热点。目前,关于OPEs的研究主要集中在分析方法、污染状况调查及毒理方面,而有关环境过程的研究却十分有限。  本论文首先建立和完善了污水、污泥、土壤和灰尘等多种环境介质中OPEs的分析方法,在此基础上对典型环境过程中OPEs污染现状、分布特征和迁移转化进行了研究,论文分为以下五章:  第一章介绍了OPEs阻燃剂在环境介质中的污染现状、环境行为和毒性效应等领域的研究进展,并对目前主流的OPEs阻燃剂分析方法进行了讨论。  第二章基于超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)建立了污水、污泥、土壤和灰尘中14种常用OPEs的分析方法,以及人体尿液中5种OPEs代谢产物的分析方法。污水样品加标回收率为43.6%-119%,检出限为0.30-6.00 ng/L;污泥、土壤和灰尘样品的加标回收率分别在68.1%-114%、53.1%-121%和54.0%-119%之间,检出限分别为0.60-3.00 ng/g、0.03-1.38 ng/g和0.60-9.68 ng/g;人体尿液样品的加标回收率为54.2%-91.2%,检出限为0.03-0.36μg/L。各方法的加标回收率和重现性表现良好,适用于多种环境介质中OPEs污染现状和迁移转化的研究。  第三章对城市污水处理过程中OPEs的迁移行为和去除进行了研究。选取北京某典型污水处理厂为研究对象,连续三天采集了各个处理流程的出水和污泥样品,在分析污水和污泥中OPEs浓度的基础上,应用质量通量和质量平衡计算,深入研究了14种OPEs在污水深度处理过程中的迁移和去除行为。结果表明,OPEs在所有污水和污泥样品中均有检出,其在污水进水水相、二级出水水相及脱水污泥中的总浓度分别为1399 ng/L,833 ng/L和315 ng/g干重。进水中总OPEs分别有53.1%和6.3%转移到出水和脱水污泥中,其余39.9%和0.7%分别在生物处理和物化处理中被去除。在污水处理过程中,活性污泥处理系统对污水中OPEs的去除起了重要作用,而由疏水作用主导的污泥吸附比较有限。各OPE在活性污泥处理过程中降解程度与其分子结构相关。  第四章研究了OPEs在工业应用过程中的迁移和转化行为。选取北京某使用OPEs生产建筑防火板的工厂为研究对象,研究了14种OPEs在工厂内部及周边环境中的污染特征及环境行为,同时通过对职工尿液样品中OPEs代谢产物的分析考察了OPEs从厂内环境向人体的迁移转化行为。结果发现,工厂内宿舍和办公室的灰尘中OPEs浓度水平(17.9-1456.5μg/g)远高于工厂内土壤中OPEs总浓度(2.68-88.3μg/g),厂内土壤中OPEs总浓度又远高于工厂周边土壤中的浓度(0.004-2.18μg/g);在工厂内及工厂周边土壤和灰尘样品中,工厂的主要生产原料磷酸三(2-氯)乙酯(Tri(2-chloroethyl) phosphate,TCEP)是主要污染物,表明工厂的生产活动对厂内及周边环境造成了明显的污染;工厂周边土壤中OPEs的浓度受盛行风向影响明显;同时,工厂职工尿液中TCEP代谢产物磷酸二(2-氯)乙酯(bis(2-chloroethyl) phosphate,BCEP)的浓度水平(中位值32.1μg/L)明显高于对照组(中位值3.10μg/L)及国外报道,表明工厂的生产活动对职工身体健康造成潜在威胁。  第五章主要基于UPLC-MS/MS和固相萃取(SPE)技术,建立了污水和污泥中2,2-二(氯甲基)-1,3-丙二醇-双[双(2-氯乙基)磷酸酯](2,2-bis(chloromethyl)-propane-1,3-diyltetrakis(2-chloroethyl) bisphosphate, V6)、双酚A双二苯基磷酸酯(bisphenolAbis(diphenylphosphate),BDP)和间苯二酚四苯基二磷酸酯(resorcinol bis(diphenylphosphate),RDP)三种低聚合OPEs的分析方法,并将其用于分析北京市某污水处理厂中这三种物质的污染水平。污水和污泥水相样品和固相样品中三种物质的加标回收率分别在57.3%-125%与69.6%-136%之间,分析方法的检出限分别为0.30-0.50 ng/L和0.13-0.15 ng/g,该方法具有较高的灵敏度和选择性。将其应用于污水厂污水和污泥样品分析,在污水和污泥固相悬浮颗粒物中首次检测到了BDP和RDP。与其他14种常用的单分子OPEs相比,污水和污泥中V6、BDP和RDP浓度水平较低。
其他文献
该工作制备了一系列新型载体负载茂锆催化剂,其载体涉及到功能化无机-聚合物复合材料、功能化多孔聚合物材料和功能化无机材料.主要工作和结论如下:一. 新型苯乙烯-co-4-乙烯
该文用从头算分子轨道方法HF及密度泛函理论(DFT)中的BHandHLYP方法,在6-31g水平上对呋喃及其衍生物与MOB阳离子基的Diels-Alder反应进行了理论研究,并在BHandHLYP/6-31G水平
唐代阎立本名作《步辇图》,是一幅最早反映我国古代汉、藏民族要求团结统一的历史画卷。通过对《步辇图》的画面分析,故事背景以及艺术影响的探讨来了解作品本身的艺术特色。
二甲苯是一种重要的化工原料,被广泛应用于合成对苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸二甲酯、聚酯树脂、维生素和其他医药产品。目前,二甲苯工业生产主要来源于石油馏分催化重整
竹红菌素由于其显著的光诱导抗肿瘤和抗病毒的作用而受到广泛的关注.然而,由于其在光疗窗口的吸收较弱,限制了其在光动力治疗中的应用.为了寻求更为理想的光敏剂,我们作了以
该论文主要由两部分内容组成,每部分又分别包含了植化研究和代谢转化两个方面.对植物碱地马蔺的种子进行化学成分研究,并对其重要活性成份-马蔺子甲素在大鼠体内的代谢产物进
蛙式很多宝宝的家长问我们为什么要给新生儿宝宝拍照记录?我们认为新生儿摄影是通过给宝宝安全、舒适、自然、艺术地摆姿,尽可能还原宝宝在妈妈子宫里的状态并通过镜头记录下
该文研究了痂囊腔菌素A的生物合成,研究了不同培养基、温度、pH值、培养基与水质量比、碳源和氮源诸因素对该菌产生苝醌类化合物的影响.用正交实验筛选出最佳培养条件.从固体
利用热带优良自交系S37和温带优良自交系豫32、N29分别杂交组配豫32×S37和S37×N29,S1代混合授粉,S2代以后按系谱法连续自交,同时进行多世代、多类型骨干系测交鉴定,育成集
从衣食住行到职场办公,生活每一个方面都男女大不同。几乎每一天我们都要面对“性别大战”,而最常见的男女大战就发生在卫生间。  几天前,我碰到一位在德国生活的国人,他告诉了我一件有趣的事情:由于德国是“二战”战败国,平时不太谈民族特征,但是德国人保留了思辨的民族传统,哪怕生活中也非常会辩。  此话怎讲?我们的如厕习惯是“男士请站,女士请坐”。在德国经常有青年男女合租一套公寓的情况,合租房的小卫生间不可
期刊