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目前，锂离子电池的发展方向是高能量密度、高功率和长寿命。正极材料作为电池的关键组成部分，是研发新一代具有高能量密度锂离子电池的关键。与其他已经商业应用和正在研究开发的正极材料相比，LiNi0.5Mn1.5O4因具有约4.7V的脱嵌锂平台电位和146.7 mAh·g-1的理论放电容量，被认为是最具有应用前景的高电压正极材料。但是，在制备方法以及实际性能上，该材料都还存在若干问题亟待解决。比如，如何优化控制材料形貌和堆积密度，以及如何改善充放电过程中Mn溶解、Jahn-Teller效应和低电子导电性等。本论文从合成方法、表面包覆和体相掺杂入手，对LiNi0.5Mn1.5O4正极材料的制备进行了优化。同时，利用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、交流阻抗(EIS)、循环伏安法(CV)以及恒流充放电性能测试等实验手段，对所制备材料的结构、形貌和性能等进行了系统表征。所开展的工作及得出的结果如下: 1)采用共沉淀和喷雾干燥相结合再热解处理的方法，制备出由一次纳米颗粒团聚成的二级微米球状LiNi0.5Mn1.5O4微纳结构材料。使用化学共沉淀法，首先得到含有Ni0.5Mn1.5(C2O4)2前驱物的纳米颗粒悬浮液，然后利用悬浮液在喷雾时能形成液滴的特性，通过喷雾干燥得到球状物，再经焙烧处理得到具有微纳结构的球形LiNi0.5Mn1.5O4颗粒。结果表明，在750℃焙烧条件得到的LiNi0.5Mn1.5O4堆积密度为1.4045 g·cm-3，且具有最好的物理化学性能、循环稳定性和倍率性能。其中，材料在4.0V处的第二放电电压平台所占比例很小，0.1C倍率下的首次放电比容量为132.9mAh·g-1，经过80次充放电循环后容量保持率为80.7％，5C倍率充放电循环80周后放电比容量仍保持95mAh·g-1以上。 2)在上述工作基础上，对所制备材料进行了碳纳米碎片(CNFs)包覆研究。XRD和FTIR测试结果表明，CNFs包覆的LiNi0.5Mn1.5O4仍具有尖晶石结构和Fd3m空间群。SEM和TEM测试表明，经焙烧处理后CNFs依然存在于材料中，部分包覆在粒子表面，部分则贯穿于颗粒之间形成导电网络。通过CV和EIS对材料电化学性能的表征结果表明，CNFs包覆可以提高LiNi0.5Mn1.5O4材料的导电率，减小电极的极化程度，阻止电极与电解液之间因副反应发生而引起的电解液分解，并提高电极表面电荷转移速度，从而使电极表现出较好的循环稳定性和倍率性能。CNFs包覆量为1wt.％的材料具有最优电化学性能，其中，0.5C倍率下的首圈放电比容量为131.7 mAh·g-1，经过100次充放电循环后容量保持率高达98.9％，远远超过无包覆材料71.1％的容量保持率。此外，尽管10C倍率下初始放电比容量低于无包覆材料，但是100圈循环之后容量保持率由原来的69.1％提高到95.2％，表现出很好的倍率性能。 3)从调控材料微观形貌结构的角度出发，使用高分子络合法，合成了具有较好电化学性能的LiNi0.5Mn1.5O4以及铬掺杂材料。分别使用聚丙烯酸和过硫酸铵作为络合剂和引发剂，制备起始凝胶反应物。结果表明，当预烧温度和时间分别为400℃和6h、锂锰物质量比1.05∶1.5、引发剂用量3％、聚丙烯酸用量1∶1、焙烧温度800℃和焙烧时间12h时，合成的LiNi0.5Mn1.5O4样品具有立方尖晶石结构、Fd3m空间群和最优电化学性能。其中，0.2C第二圈放电比容量为138.8mAh·g-1，50圈循环之后容量保持率为85.7％。在此基础上，采用最优制备条件，在起始物中加入铬，制备了Cr掺杂的LiNi0.5Mn1.5-xCrxO4(X=0.01，0.03，0.05，0.08)电池材料。结果表明，Cr掺杂可抑制杂质物的生成，改善Mn的溶解，提高材料的放电比容量和循环性能。当掺杂量为0.05时，材料具有最好的循环性能，尤其是大倍率充放电下的循环性能。0.5C首圈放电容量为138.5 mAh·g-1，5C首圈放电容量为130.1 mAh·g-1，50圈循环之后容量保持率分别为84.1％和91.9％。这些工作，为下一步优化合成具有微纳结构材料提供了可能。