【摘 要】
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随着工业化和城市化的不断推进,对石油、煤炭和天然气等化石能源的需求不断增加,能源危机引起了更多人的关注。因此,对清洁能源的需求也越来越迫切。光催化技术是一种绿色无污染的技术,利用太阳光来驱动半导体降解污染物,在解决能源危机以及环境污染方面受到了广泛关注。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种可产氢、二氧化碳还原和降解有机污染物的光催化材料,它具有可见光响应、稳定性好、绿色环保、无毒、环境友好、可循环利
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:51602281）; 江苏省自然科学基金（编号:BK20160473）; 中国博士后科学基金（编号:2017M621832）; 实验室废水处理技术及成套装备研究校企合作开放课题（编号:2018SQKF07）; 3N4材料的制备及应用》（编号:SJCX20＿1378）','','');
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随着工业化和城市化的不断推进,对石油、煤炭和天然气等化石能源的需求不断增加,能源危机引起了更多人的关注。因此,对清洁能源的需求也越来越迫切。光催化技术是一种绿色无污染的技术,利用太阳光来驱动半导体降解污染物,在解决能源危机以及环境污染方面受到了广泛关注。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种可产氢、二氧化碳还原和降解有机污染物的光催化材料,它具有可见光响应、稳定性好、绿色环保、无毒、环境友好、可循环利用等优点,但也存在可见光吸收效率低、光生电子与空穴易复合等缺点。本工作通过不同的方法来制备氮化碳,用于提高石墨相氮化碳的光催化性能。（1）采用一步乙醇蒸汽法制备了由纳米薄片组装而成的具有三维手风琴状结构的石墨相氮化碳g-CN-X,同时它是一种具有N缺陷和C掺杂的材料。这种方法通过将吸收边缘延伸到整个可见光区,可以大大增加g-CN-X的光吸收,并且g-CN-X（1.82-2.48 eV）的能隙可以通过缺陷工程按需调节。此外,N空位和C掺杂的g-CN-X为激子解离成自由电荷提供了动力,在光催化过程中实现了有效的空间分离。g-CN-X材料特殊的手风琴三维结构和表面缺陷性质提供了更多的活性位点,提高了电荷分离效率,延长了电荷寿命,并且显著提高了其光氧化还原性能。优化后的的析氢速率为27.6 m mol h-1,是bulk-g-CN的16.2倍,在420nm处的量子产率为9.1%。并且其CO2光还原活性增强,CO的演化速率为226.1 μmol h-1 g-1,远高于bulk-g-CN（7.9 μ mol h-1 g-1）,提高了 28.6倍。改性后的光催化剂（g-CN-10）降解RhB的速率是bulk-g-CN的3.75倍,降解速度有效提高,并且经过五次循环实验后,降解效果仍不衰减。综合表征和理论计算表明,光催化性能的增强是由比表面积的增加、N缺陷和C掺杂的双重功能以及三维手风琴结构引起的,且该材料产率高,有利于工业化应用。（2）为了进一步提高光生载流子迁移效率,采用简便的热聚合反应合成了具有柳叶状结构和高结晶度的Na掺杂g-C3N4。通过Na掺杂改善了 g-C3N4的π共轭体系,提高了π共轭体系的电子传递效率,使其具有良好的光催化性能。此外,最优的Na掺杂g-C3N4（CN-0.05）的光能辐照效率的提高归因于其较窄的带隙和电荷分离的显著改善。因此,CN-0.05催化的H2析出速率可达3559.8 μmol h-1g-1,是块状g-C3N4催化产H2速率的1.9倍。CN-0.05的CO2还原为CO的产率（3.66μmolh-1 g-1）是块状g-C3N4的6.6倍。在污染物降解实验中,CN-0.05对罗丹明B（RhB）和甲基橙（MO）的降解反应常数分别为0.0271和0.0101 min-1,分别比原始g-C3N4高效4.7倍和7.2倍。（3）为了解决生产过程中产生二次污染物的问题,采用一步研磨法在室温条件下合成了一种新型的2D/2D g-C3N4/BiOCl异质结光催化剂。研究了该催化剂在可见光下降解罗丹明B和四环素以及对温室气体CO2还原的光催化活性。结果表明,与纯g-C3N4和纯BiOCl相比,2D/2D g-C3N4/BiOCl异质结光催化剂的可见光吸收性能显著提高。异质结构与氧空位之间的协同作用可以有效促进电子空穴的产生和分离,从而产生更多的氧化·O2-和h+与能量输入。因此,在可见光下,2D/2D g-C3N4/BiOCl异质结在1小时内对罗丹明B（RhB）的降解率为87.5%,分别比纯g-C3N4和纯BiOCl快19.0倍和2.3倍。在2小时内对四环素（TC）的降解率为89.8%,分别比纯g-C3N4和纯BiOCl快1.9倍和1.2倍。在光催化CO2还原反应中,2D/2D g-C3N4/BiOCl异质结光催化剂将CO2还原为CO的速率为2.00 μ mol h-1g-1分别是纯g-C3N4和纯BiOCl的1.1倍和3.2倍。
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