纳米银的释放及混凝剂去除的机理研究

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随着纳米银的广泛使用,越来越多的纳米银进入水环境中,对人类健康与环境造成潜在危害,因此迫切需要探寻有效去除水中纳米银的途径。本研究利用液相还原法合成纳米银,设计了混凝烧杯试验,考察以水处理中的常用无机混凝剂:硫酸铝、氯化铁、聚合氯化铝(PAC)、聚合硫酸铁(PFS),以及有机高分子絮凝剂:聚丙烯酰胺(PAM)去除水中纳米银颗粒的效果,初步探讨了纳米银混凝去除的机理;考虑到纳米银会在水环境中不断地释放Ag+,实验同时考察了纳米银与Ag+在混凝剂中的浓度以分析纳米银的去除率,可为降低纳米银环境浓度和毒性提供参考依据。以聚乙烯醇(PVA)为分散稳定剂,采用硼氢化钠液相还原硝酸银,通过离心超滤法制备出了纯的、分散性好、平均粒径为12nm的球形纳米银颗粒。采用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)配合紫外分光光度法得出了各种混凝剂去除纳米银的剂量,并在最佳剂量条件下测定了适宜的pH值范围;结果显示,在pH为5.0~9.0时四种无机混凝剂均可有效去除纳米银,硫酸铝、氯化铁、PAC、PFS反应条件依次为:最佳去除剂量为495mg/L、400mg/L、30mg/L、47mg/LpH值为7.5,此时纳米银的去除率均达到95%以上,依次为97.3%、96.3%、95.9%、96.0%。但是PAM没有明显的去除效果,zeta电位测试结果显示PAM有助于提高纳米银颗粒的分散稳定性。采用透射电镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)对混凝所产生的絮体进行表征,以zeta电位仪测定溶液的zeta电位,推测溶液中纳米银的主要去除机理;另外还利用ICP-MS测定了纳米银在各种条件包括在混凝剂存在的条件下的离子释放速率,分析了纳米银颗粒释放Ag+的特征。进一步解释混凝反应的机理一是通过混凝剂水解产物吸附以纳米颗粒形态存在的纳米银,凝聚成絮体颗粒共同沉降而得到去除;另外溶液中的纳米银也可通过不断释放Ag+,形成AgCl、Ag2SO4等难溶性物质而被去除。本研究结果为混凝沉淀可有效去除纳米银提供了科学依据。图[17]表[18]参[72]
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