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氮氧化物（NOx）是大气中的主要污染物之一,而柴油车则是主要的NOx贡献源之一,控制柴油车中的NOx排放非常关键。氨气选择性催化还原（NH3-SCR）氮氧化物（NOx）技术是柴油车尾气净化的主要手段,针对移动源本身以及其复杂工况的特点,开发廉价、无毒、高SCR活性、宽活性、窗口抗水抗硫能力强、稳定性好的NH3-SCR催化剂已经成为目前柴油车脱硝技术的热点。我国是稀土金属含量最多的国家,而铈（Ce）是稀土金属中地壳含量最高的,在自然界中主要以CeO2形式存在。大量的研究表明,不同形貌的CeO2有着不同比表面积、晶面类型、缺陷类型（包括原子角、原子台阶、氧空位等）等,这些性质在一定程度上的提升在都有利于提高CeO2的催化活性,因此,调控并合成特定形貌的CeO2并应用于NH3-SCR反应有重要的理论和实际意义。本文首先以合成了不同形貌的CeO2催化剂,包括截断八面体、纳米棒、纳米片、花状四种CeO2,并对四种CeO2进行了 NH3-SCR活性测试,研究发现花状CeO2在250℃的SCR活性最高,最高NOx转化率在250℃达到了 78%,选择性在90%以上,但是这还不能满足实际要求,因此以花状CeO2为基础进行一定程度的改性,使其脱硝性能达到实际要求。金属掺杂改性是SCR催化剂中常见的改性方式,因为多金属之间的协同作用能够增加SCR反应所需的活性位点,包括酸性位、活性氧、氧空位等。但是鲜有人报道SCR催化剂的非金属改性,考虑到CeO2的特性,结合前人的研究,N的掺杂能够改变一些金属离子的电子状态,从而影响催化活性,并且考虑到N元素的来源广泛,因此,氮掺杂改性CeO2作为SCR催化剂有着一定的应用前景,根据实际应用中的N源以及工厂的实际情况,选择以NH3退火的方式进行氮掺杂。在不同温度下对花状CeO2进行了退火处理,XRD图谱、SEM图和HRTEM图、BET 比表面积分析表明,随着退火温度的升高CeO2催化剂晶粒变大导致比表面积在逐渐减小,低温（100-200℃）活性有了 一定程度降低,但是高温（250℃以上）活性却有了一定程度的提升,在900℃下NH3退火2h改性后的样品SCR催化活性最高。通过控制变量实验,发现没有氮掺杂比表面积降低会导致催化剂所有温度区间的活性降低,而氮掺杂（900℃下NH3退火2h）会提升催化剂的SCR活性,同时测试表明改性后的氮掺杂CeO2有着良好的抗水抗硫性能以及稳定性。为了探究氮掺杂如何促进Ce02的SCR活性,我们对改性后的CeO2表面物种进行了分析。XPS分析表明N掺杂进入了 CeO2晶格中,CeO2表面活性氧和Ce3+的含量都得到了提高,这些都有利于SCR反应。但是XPS对这些活性物种的表征都是间接的,并没有确定这些活性物种的状态;而X射线吸收精细结构（XAFS）技术探究表明N的掺杂提高了 CeO2晶格的无序度,这些无序度的提升可能源于O空位的增加,而电子自旋共振（ESR）表明确定了这些氧空位的存在,而且O2会吸附到最外层的O空位上形成各种形式的超氧自由基（O2-）活性物种,提升SCR活性。利用原位红外技术可以对NH3-SCR反应机理进行探究,实验结果表明氮掺杂的珊瑚状CeO2表面的吸附态NH3容易在高温条件下“保存”而不被氧化,而在未掺杂N的花状CeO2表面的吸附态NH3容易被氧化成硝酸盐,无法还原NOx而降低SCR活性。进一步的机理探究表明氮掺杂的珊瑚状CeO2表面反应遵循ER和LH机理,吸附态NOx为高活性的亚硝酸盐NO2-,而花状CeO2表面反应主要遵循ER机理,吸附态NOx为惰性的双齿硝酸盐。最后理论计算（基于密度泛函理论）结果证明氮掺杂进入CeO2的晶格（取代位,N原子取代O原子）会降低CeO2表面的O空位生成能,同时O2在有O空位得表面上形成O2-物种的形成能低,有利于O2-得形成,同时吸附态NOx在氮掺杂珊瑚状CeO2表面主要以亚硝酸盐为主,而在花状Ce02表面以双齿硝酸盐为主,与前面得XAS、ESR以及原位红外结果一致。