论文部分内容阅读
热电材料是一种利用固体内部的载流子及声子的运动及相互作用实现将热能和电能相互转换的功能材料。利用热电效应，可以进行温差发电或者电力制冷，最有潜力的应用方向之一是能量的回收利用，例如余热、废热发电等，是一项重要的绿色环保技术。目前，热电材料的研究工作主要集中在通过对材料各物理参数的综合调控，提升材料的热电性能，以及探索新型热电材料等。本论文的研究内容主要集中在三个部分:一、纳米复合热电材料探索;二、新型MoSe2热电体系的工作;三、几类赝二元体系在不同温区下的相关系。主要内容有: 首先，根据DTA、XRD等实验数据，绘制出部分YTe-PbTe赝二元体系相图。通过采用高温固溶处理，有效地去除了样品偏析现象，成功获得纳米析出相。经XRD、SEM分析显示，Y含量在1.5％、2％、4％、6％时均为单相NaCl结构。由于三价的Y置换Pb，Y额外的给基体提供电子，有效提高了载流子浓度，Hall测试结果显示样品载流子浓度范围在4.36×1019cm-3～2.50×1020cm-3间，所有的样品均为重掺杂。最终在Y掺杂量为2％，载流子浓度为7.69×1019cm-3时，获得最大功率因子PF为14.3Wm-1K-2，在831K时最大ZT为1。通过以上研究发现Y与La类似，能够有效地提升PbTe材料的热电性能。 近年来，在锂离子电池、光电器件等领域，2D层状结构的过渡族硫化物被广泛研究。然而，作为热电材料它们却很少被涉及，通过对MoSe2.1来进行Mg插层和Nb置换，设计合成了不同配比系列化合物，结果显示:相比MoSe2.1多晶块材样品，调控后材料的热电性能得到较大提高。一方面，Mg插层MoSe2.1有效提高了Seebeck系数以及载流子迁移率;另一方面，Nb置换Mo位置后提高了载流子浓度，降低了晶格热导率。最后，在优化组分为Mo0.97Nb0.03Se2.1Mg0.2时获得最大PF为7.4 Wm1K-2，而888K时的ZT峰值为0.2。 为了深入理解热电材料纳米析出相的析出机理，本文考察了CaTe-PbTe、SrTe-PbTe、EuTe-PbTe、YbTe-PbTe以及SrSe-PbSe等热电体系在不同温区的相关系，它们虽然有着相同的晶体结构，却有着不同的两相关系。实验结果显示:773K时SrTe在PbTe中溶解度小于4％;而773K下SrSe与PbSe连续固溶;Ca在PbTe中的含量低于35％时，在1073K附近存在有一个高温固溶区;Eu和Yb在PbTe中的溶解度很大，但直接掺杂后热电性能不佳。