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由于碳质颗粒对人体健康,气候,环境都有重要影响,而水汽相变被认为在团聚脱除碳质细颗粒物中具有良好效果,因此揭示碳颗粒与水分子间的相互作用规律有助于改进水汽相变团聚技术。燃煤飞灰中碳质颗粒主要存在形式有无定形结构和石墨类型结构,本文主要从分子层面理论研究了燃煤飞灰中无定形碳质颗粒和石墨类型碳质颗粒与水分子间的相互作用。首先本文通过熔融-淬火法构建了燃煤飞灰中存在的无定形碳质颗粒模型,采用巨正则蒙特卡洛方法模拟研究无定形碳颗粒对水分子的吸附情况。考察了不同初始密度无定形碳质颗粒的形态特征,也深入计算了碳质颗粒的孔径分布曲线,进一步分析了初始密度和孔径等物理结构因素对其吸附水分子的影响。同时也探讨了温度对无定形碳质颗粒吸附水分子的影响。结果表明:无定形碳质颗粒内部孔径大小随着碳颗粒初始密度的增加而不断减小,且孔径分布的区间也减小。初始密度越大,碳颗粒吸附的水分子数目越少。随着温度的增加,其吸附水分子的吸附量也不断减少,且碳质颗粒在温度越高时初次吸附水分子的能力越弱。其次构建了石墨类型碳质颗粒,从分子层面理论研究了石墨类型碳质颗粒对水分子的吸附情况,考察了孔径大小对石墨类型碳质颗粒吸附水分子的影响,探索了温度对其吸附的影响。结果表明:对于孔径为6nm的石墨类型碳颗粒,其随着相对压力的增加,吸附水分子数目逐渐增多,最终会出现毛细凝聚现象;而2nm孔径的石墨类型碳颗粒对水分子吸附量会趋近平衡值。不同孔径的石墨类型碳颗粒吸附水分子的相互作用能分布曲线的峰值不相同。碳质颗粒在温度越高时对水分子吸附的速度越慢。最后,构建了表面含有羧基和羟基官能团的碳质颗粒模型,研究了两种含氧官能团对其吸附水分子的影响,模拟结果表明:对于两类碳质颗粒而言,表面含有的羧基官能团增强了其对水分子的吸附能力;表面羟基官能团也能增强其对水分子的吸附能力,但其增强的效果比表面羧基官能团更弱。而且碳颗粒表面含有的羧基官能团与水分子间形成了氢键。