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532nm纳秒激光电离苯等分子团簇产生高平动能的高价原子离子是本组首先发现的一个实验现象，这一发现开辟了激光物质相互作用领域的一个新的研究方向。为了理解这一现象，通过系统地研究苯、氨、硫化氢、呋喃、甲醇、溴甲烷、碘甲烷等分子体系在强度为109～1012 Wcm-2的1064、532、355、266nm激光作用下的电离过程，进一步发现了高价离子的产生对激光波长的依赖关系。在此基础上提出了一个可能的理论解释，并分析了各产物离子的来源通道以及团簇内分子的元素组成对该过程的影响。主要内容如下：
⑴高价离子的产生具有明显的波长依赖性。相同和近似功率密度而不同激光波长的实验表明，激光波长越长，产物离子的价态越高，在1064 nm激光电离实验中，主要高价态离子分别为外层电子全部剥离的C4+、N5+、S6+、O6+等离子；在532 nm下，主要高价离子为C2+、C3+、 N3+、N2+、S4+、S3+、S2+、O4+、O3+、O2+等。在355和266nm下，只有一价离子,没有高价离子。在一种波长下，激光能量即使改变一个数量级以上，高价离子在总体离子中的产率以及高价离子的价态分布没有明显变化。
⑵为解释纳秒激光电离团簇过程中高价离子的产生及其对激光波长的依赖性，本文尝试提出一个“多光子电离引发一逆轫致吸收加热—电子碰撞电离”的模型，我们认为，多光子电离是引发的步骤，逆轫致吸收是关键的加热步骤，决定了电子的加热速率及达到的能量水平，并最终决定了电子碰撞电离产生的离子价态。
⑶利用协方差数据以及空间模拟等手段对离子的来源通道进行了分析，发现主要产物离子可以分为三部分：1)团簇的库仑爆炸的直接产物离子，主要是一些高平动能的高价离子和氢离子；2)从团簇中逃逸出的以及团簇库仑爆炸时产生的热电子碰撞电离载气原子或样品分子产生的一价和多价离子；3)载气及样品分子或原子的多光子电离产物离子。
⑷含碳的几个分子中，电子数较多和电子亲和势较大的元素氧、溴、碘的离子产出相对碳离子产出为高。