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表面等离子体光子学在生物/化学检测、纳米尺度的光子学器件、突破衍射极限的高分辨率成像、生物医学、光学非线性增强、高密度光存储等领域具有广泛的应用前景,成为当前科学家们研究的一个热点。光与金属纳米结构的相互作用是各种表面等离子体光子学器件及其应用的基础。本文针对单个金属纳米颗粒、非线性纳米光学天线、以及金属界面附近两个偶极子间相互作用的体系,较为系统地研究了光与金属纳米结构的相互作用机理。
首先,我们在传统离散偶极子近似方法的基础上,发展了一套有效的方法用于定量分析任意形状金属纳米颗粒消光谱中共振峰处的电偶极子和电四极子模式的贡献。我们推导出分别计算电偶极矩和电四极矩的公式,从而可以得到两种模式各自的消光谱;通过与总消光谱进行比较,可以定量的了解各个共振峰处电偶极子和电四极子分量的贡献。利用该方法,我们对15 nm到200 nm银立方体消光谱中的共振峰进行了分析,指出对于较小的金属纳米颗粒(小于50 nm),只存在电偶极子模式,其电场增强也主要由电偶极子共振提供;当纳米颗粒的尺寸足够大(大于90nm)时,还可以激发出电四极子模式,此时场增强主要来自于电四极子共振的贡献。与通常用于共振峰模式定性分析的近场电场及电荷分布的结果相比,我们提出的定量分析的方法更有助于人们深入地了解光与金属纳米颗粒的相互作用的物理机制。
我们在理论上揭示并解释了金或银纳米立方体中存在的一种特殊的共振模式--低消光-高场增强共振模式。通过详细讨论该模式的电场分布、能流分布、吸收分布和电荷密度分布等物理属性,我们发现在这种模式中,电荷以极高的密度分布于立方体顶角附近的一个很小的区域之内,这个极高的电荷密度带来了很强的电场;同时此模式的能流和吸收均分布在顶角附近的很小区域,从而具有较低的消光。该低消光-高场增强的模式也可能存在于其它形状的纳米颗粒之中。该模式属性对于寻找和设计高优质比的金属纳米颗粒-聚合物非线性光学复合薄膜具有一定的指导意义。
对于双棒结构的非线性纳米光学天线体系,我们建立了其非线性响应的解析模型,揭示在该系统中可能存在光学双稳态,并指出表面等离子体共振峰的宽度对双稳态的泵浦阈值能量及对比度有很大的影响。为了实现低泵浦功率、高对比度的光学双稳态,关键在于通过设计合适的结构降低吸收,或利用增益补偿吸收以降低纳米系统的表面等离子体共振峰的线宽。此研究对于探索基于表面等离子双稳态效应的低泵浦能量、高对比度的小型化全光器件和光存储等方面具有重要的意义。
我们研究了表面等离激元对金属界面附近的两个偶极子间的相互作用的影响。同时,为了便于理解,我们还给出一个简单的解析模型用于计算偶极子间的相互作用能增强与间距之间的关系,该解析模型的结果与格林函数法的计算结果符合很好。该研究表明,金属界面附近两个偶极子间的相互作用与波长、两偶极子间的水平距离、两偶极子与金属界面的垂直距离等参数密切相关。当偶极子与金属界面距离较近(小于光波长)时,表面等离激元将参与两偶极子间的相互作用,使其表现出与自由空间不同的相互作用特性。此工作将有助于人们理解表面等离激元辅助的量子点或分子间相互作用的物理机制。
除此以外,由于熟练掌握了离散偶极子近似方法进行金属纳米颗粒光学特性的模拟计算,我们与国内外的实验小组开展广泛地合作,一方面对实验上测量得到的各种构型的金属纳米颗粒的模式特征(例如消光谱、近场分布等)进行分析和解释;另一方面通过理论模拟设计合适的纳米颗粒结构以满足应用的需求,从而为实验中进行金属纳米结构的制备提供必要地理论指导。