Pt/SBA-15与二维介孔SiO<,2>的制备及其催化性能研究

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以往多相催化研究主要是基于大粒子的无机材料合成、表征,及其所催化的化学反应,相对来说比较成熟。随着纳米概念的提出、纳米材料合成技术的建立和纳米材料表征手段的发展,从纳米尺度来研究固体催化材料已成为今后多相催化领域的重点课题。本文结合多相催化研究的国际前沿,试图探讨金属纳米粒子结构与催化活性之间的关联,得到了一些有益的初步结果。 本文采用水热合成法制备了介孔分子筛SBA-15。通过添加扩孔剂1,3,5-均三甲苯来调节SBA-15的孔径。结果表明,扩孔剂的加入可增大SBA-15的孔径,同时也会降低SBA-15的孔结构有序度,甚至导致孔壁塌陷。借助SBA-15孔道尺寸的限制这一特性,本文制备出不同Pt负载量的Pt/SBA-15催化剂,采用X射线衍射(XRD)、BET比表面测定(N2物理吸脱附)及孔径分布测定、透射电子显微镜(TEM)等实验技术,对其物理性质进行表征;采用CO+NO作为探针反应研究Pt/SBA-15的催化性能。结果表明,金属Pt粒子分布在SBA-15孔道的内、外表面;随着金属Pt的负载,SBA-15的孔径和比表面都下降;随着SBA-15孔径的增加,1.0%Pt/SBA-15上NO转化率和N2选择性先增加后减小,当SBA-15的孔径为15nm时,催化剂的活性最好。 同时,本文采用水热合成法和旋转涂膜法在单晶硅片和普通玻璃片上制备了连续的介孔SiO2膜,然后对膜进行了AFM表征。结果表明,旋转涂膜法比水热合成法所制备的介孔SiO2膜平滑,厚度均匀而且不易皲裂。而在水热合成法制备介孔SiO2膜时,水热温度越高,水热时间越短,得到的膜的厚度越均匀。由于在介孔SiO2膜和硅片之间存在着晶格失配应力,因此在硅片上形成了一系列的“小岛”状量子点阵;由于介孔SiO2膜与硅片之间的热膨胀系数不同,在高温焙烧除去模板剂时介孔SiO2膜易出现膜开裂现象。
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