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煤燃烧会产生大量污染物如NOx、SOx及大量温室气体CO2;其中,NOx和SOx是主要的大气污染物,CO2是引发温室效应、全球变暖的主要原因。因此,实现煤燃烧过程中CO2等气体的减排刻不容缓。化学链燃烧技术作为一种新型燃烧技术,具有高效清洁燃烧,抑制NOx产生及CO2的高效低成本捕集的特点,成为了重点研究对象。低成本、高反应活性的氧载体是煤化学链燃烧技术工业化推广应用的前提和基础。而脱硫渣作为火电厂对燃料燃烧产生的烟气进行脱硫、净化产生的工业固废,年产量巨大,其主要成分为CaSO4,作为氧载体用于煤化学链燃烧过程中,具有氧容量大、资源广泛、价格低廉等诸多优点。因此,探索脱硫渣提纯技术并实现脱硫渣在煤化学链燃烧中的资源化、高效利用,具有显著的发展潜力和应用价值。本文首先收集电厂湿法烟气脱硫渣、对其进行提纯处理作为脱硫渣氧载体,并以提纯处理的脱硫渣作为模板基质,采用模板-溶胶凝胶燃烧复合合成法制备了高性能的脱硫渣混合氧载体;进一步,在固定床上对脱硫渣氧载体及改性的脱硫渣混合氧载体的燃烧特性和副反应硫的演化特性,进行了详细的实验研究,从而实现煤燃烧过程CO2的减排、气相硫的定向原位捕集和脱硫渣的资源化利用。主要研究内容和成果如下:电厂烟气脱硫渣杂质多、组分多变、成因复杂,本文首先对电厂收集的烟气脱硫渣基本物化特性加以分析和描述,并确定合理的提纯步骤和优化的工艺参数,发现经过H2SO4+NaOH/KOH酸碱联合法和H2SO4+HF酸法提纯的脱硫渣,纯度均达到95%以上;XRD表征显示经过提纯的脱硫渣,主要成分为CaSO4,物相纯净、衍射强度高;SEM-EDX微观形貌特征及表观组分分析表明,经过提纯的脱硫渣,在微观下是条状、细颗粒结构的多孔介质,这非常有利于其作为氧载体与燃料反应。采用提纯的烟气脱硫渣氧载体,在固定床上对其以及参考CaSO4氧载体样品与煤反应特性加以实验评估,对比了脱硫渣原样、国药分析纯CaSO4和提纯后的脱硫渣作为氧载体的反应性能,发现提纯烟气脱硫渣氧载体具有最高的反应活性。进一步地,在固定床上研究了还原反应温度、氧载体过量系数、氧化反应温度、多次还原氧化循环次数等诸多影响因素对提纯氧载体与煤反应的影响,确定了最优反应工况,并揭示了反应过程的潜在机理。CaSO4作为氧载体反应时,各类释硫副反应的发生不可避免,不仅会损害CaSO4氧载体的反应活性、多次循环反应时的反应稳定性,而且气相硫的释放也会引起极大的危害。因此,本文在固定床上对脱硫渣氧载体与煤化学链燃烧时,各类气相硫的演化和分布加以详细的测试研究,发现:还原反应温度越高,副反应中含硫气体浓度越高,特别是SO2在900℃以上时,浓度大大提升;氧载体系数越大,含硫气体浓度越高,氧载体系数大于1时,含硫气体的释放趋于饱和;还原气氛中CO2的浓度越大,含硫气体浓度越高,较合适的还原气氛为40%CO2;随着循环次数的增加,含硫气体浓度呈现下降趋势;并分析了副反应硫演化的过程和机理。最后,为了充分利用CaSO4所含有的大量的晶格氧,实现CaSO4氧载体与煤反应时碳、硫的协同脱除,采用模板-溶胶凝胶燃烧复合合成法制备了CaSO4-CuO、CaSO4-Fe2O3、CaSO4-CuFe2O4、CaSO4-CaO系列脱硫渣混合氧载体,在固定床上对氧载体的协同脱碳固硫特性进行了实验研究。研究表明:脱硫渣混合氧载体相比于脱硫渣氧载体,提高了钙基氧载体反应活性、抑制了副反应的硫释放;CaSO4-CuFe2O4的碳转化率介于CaSO4-CuO、CaSO4-Fe2O3这两种脱硫渣混合氧载体之间为82%;但是,CaSO4-CuFe2O4的固硫特性是其中最好的,特别是抑制副反应SO2的释放效果理想。