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营养元素氮是水生生态系统中的重要生源要素之一,但营养元素过剩又可导致水体发生富营养化。长江三峡水库蓄水以后,水体稀释自净能力减弱,水环境容量降低。三峡库区主要监测断面的多年监测表明,库区干流水体总氮长期偏高,总氮浓度在1.5~0.28mg/L,超过了国际上确定的暴发水华的临界总氮。沉积物.水界面是研究水体中物质循环的关键环节之一,含氮化合物在沉积物.水界面的扩散作用是影响其迁移转化的主要过程。本研究针对长江沉积物氮污染严重的特点,采用芯柱培养模拟实验的方法研究了沉积物一水界面含氮化合物的释放行为,结合微生物生长情况,重点研究了氮污染物的释放速率与硝化过程之间的相互关系,以及上覆水体氨氮的含量和沉积物理化性质对含氮污染物释放的影响。论文得到以下主要研究结果:
(1)无论长江三峡库区水体中有无硝化作用的存在,沉积物.水界面附近N的赋存形态和累积特征显示上覆水体中有机氮是溶解性总氮的主要存在形式。当水体中存在硝化作用时,沉积物.水界面无机氮的主要释放形态为硝态氮,而无硝化作用存在时,主要释放形态为氨氮。
(2)当水体中存在硝化作用时,氨氮的累积释放通量在实验初期(前19天)明显高于无硝化作用存在的水体;在整个实验过程中,亚硝态氮和硝态氮以及总无机氮的累积释放通量显著大于无硝化作用存在的水体。当水体中存在硝化作用时,沉积物.水界面’"FIN的平均释放速率为0.0013 mg/m<2>·d,而不存在硝化作用时,TIN的平均释放通量为0.0009mg/m<2>·d,前者大于后者。当水体长期无硝化作用或硝化作用弱时,上覆水中有机氮和总氮的释放较高。
(3)水体中含氮污染物的氨化作用和硝化作用主要发生在沉积物.水界面。表层沉积物中细菌总量显著高于上覆水中的细菌总量。如在实验末,寸滩表层沉积物中氨化菌总量为上覆水的350倍,且亚硝化菌和硝化菌在上覆水中检测不到。
(4)上覆水中氨氮浓度的高低是影响沉积物-水界面氨氮释放行为的一个重要因素。当上覆水体氨氮浓度较高时,其由水相向沉积相迁移;而当上覆水体氨氮浓度较低时,其由沉积相向水相迁移。上覆水中氨氮的浓度越高,有机氮、亚硝态氮、硝态氮、总氮的累积释放通量越大。当上覆水体氨氮浓度分别为0和2mg/L时,40天内总氮的平均释放速率分别为0.011 mg/m<2>·d、0.019 mg/m<2>·d。三峡水库建成后,水流量减少,上覆水中氨氮的浓度增高,有可能导致沉积物中含氮化合物的释放,从而造成水体的二次污染。
(5)表层沉积物性质对沉积物.水界面含氮化合物释放亦有显著的影响。表层沉积物中C/N含量越低,水体中无机氮的释放越大,而有机氮的释放越小。其影响机理主要是表层沉积物中有机碳含量越低,越有利于氨化菌、硝化菌的生长,从而促进无机氮的释放。
(6)影响沉积物-水界面含氮化合物释放的因素主要包括:①上覆水与孔隙水之间含氮化合物的浓度梯度是控制其界面扩散速率的主要因素,含氮污染物的浓度梯度越高,其释放越快;②水体中微生物的类型及赋存情况是控制含氮污染物转化的主要因素,并进一步影响含氮化合物的释放;③沉积物的C/N含量及吸附、解吸能力对含氮污染物的释放存在显著影响,有机氮、氨氮较容易被颗粒物吸附,从而影响沉积物.水界面含氮化合物的释放。