基于摩擦纳米发电机气体放电活化CO2及其还原性能研究

• 作 者: 赵珂
• 出 处: 河南大学
• 发表日期: 2020年01期
• 关键词: 摩擦纳米发电机 气体放电 活化CO2 CO2还原

二氧化碳是引发“温室效应”的主要气体,其造成的全球变暖及生态问题严重威胁着人类的生存环境。因此,如何将大气中的CO₂高效转化为高附加值的燃料和化学品已经成为目前研究的热点。在CO₂转化利用中,半导体材料与CO₂分子之间的电子转移是其关键步骤。由于CO₂分子的最低未占有分子轨道（LUMO）能级远大于常见的半导体的导带能级,导致绝大多数半导体导带的电子都很难转移到CO₂分子上,从而引起CO₂催化转化反应活性低的问题。本论文利用摩擦纳米发电机驱动的气体放电,产生出了大量高能电子活化CO₂形成CO₂^-活性物种,有效克服了半导体材料与CO₂分子之间的电子转移势垒,加速了两者之间的电子转移,从而促进了电子驱动的CO₂还原反应,基于此提出了一种室温下的新型高效的CO₂催化转化体系。本论文的研究内容主要包括以下两个部分:1.摩擦纳米发电机驱动的气体放电特性研究:将针-板结构的气体放电装置与摩擦纳米发电机相结合,利用摩擦纳米发电机的高电压特性,实现了室温下无需额外电源的电子活化CO₂形成CO₂^-的过程,进一步实现了对CO₂的有效检测。研究不同气体的最大放电距离(d_max),发现在负电压气体放电下具有更宽的工作范围,CO₂、O₂、空气和N₂的d_max值分别为0.11 mm、0.28 mm、0.45 mm和0.55 mm。研究负电压气体放电时,N₂和CO₂的放电特性对放电距离（d）的依赖性,证明d不仅影响放电电流峰值的大小（0-20.1μA）,而且还能够改变单周期放电脉冲频率的大小（0-34 Hz）。通过对摩擦纳米发电机驱动的气体放电特性的分析,实现了气体放电在CO₂气敏检测中的应用。2.摩擦纳米发电机驱动的气体放电在CO₂还原中的应用:通过摩擦纳米发电机驱动的负电压气体放电模式,设计了一种拥有大量电子活跃中心的CO₂活化方法,并将其与催化剂相结合,实现了室温下的CO₂高效转化。控制反应条件,筛选出了适合该体系的催化剂,Ga₂O₃表现出较高的催化活性约为78 ppm/h。通过测试放电特性对Ga₂O₃催化活性的影响,表明放电距离为0.15 mm时,单周期放电脉冲频率为3 Hz,放电电流峰值为69.4μA,单周期放电电荷量为300 nC,此时进行催化活性达到最佳。通过对催化剂进行形貌结构表征及稳定性测试,证明氧空位不断循环产生,催化剂持久保持活性。通过本论文的研究,我们将针-板结构的气体放电装置与摩擦纳米发电机相结合,利用摩擦起电与静电感应耦合产生的高电压,使气体被电离,形成了带有大量高能电子的等离子体。摩擦纳米发电机驱动的气体放电为含有大量高能电子的等离子体的产生提供了一种简单、安全、经济的方法。同时,基于摩擦纳米发电机驱动的气体放电,实现了室温下CO₂的高效转化与检测,这对缓解温室效应和保护人体健康具有重要的意义。