【摘 要】
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光催化还原CO2是时下研究的热点。科学家们模仿自然界的光合作用,利用金属配合物、无机半导体材料等将光电子在催化剂的作用下传递给CO2,将其还原为有机燃料。光催化还原CO2
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光催化还原CO2是时下研究的热点。科学家们模仿自然界的光合作用,利用金属配合物、无机半导体材料等将光电子在催化剂的作用下传递给CO2,将其还原为有机燃料。光催化还原CO2体系通常包括光敏剂、催化剂、牺牲还原剂等。然而,建立高效、稳定、低成本的光催化还原CO2体系仍具挑战,在保证得到CO2高转化效率的同时,也要兼顾产物的选择性。本文建立相对简单高效的光催化还原体系,在可见光的照射下,将CO2还原为CO,取得一系列有意义的成果。1、我们用β-环糊精修饰[Ru（bpy）3]2+得到超分子配合物[CD-Ru（bpy）3]2+作为光敏剂,使用常见的金属盐（FeCl3、CoCl2·6H2O、NiCl2）与TEOA配位,形成[M（TEOA）2]Clx（M为金属,x=2,3）类配合物作为催化剂,使用BIH和TEOA作为共同牺牲剂。对合成的配合物进行表征,并对其光谱、电化学性质进行了研究。对比了[Ru（bpy）3]2+和[CD-Ru（bpy）3]2+作为光敏剂时体系光催化还原CO2的效果,结果表明后者作为光敏剂时体系产生CO的TON相较前者提高许多,Ni作为催化剂的中心金属催化效果稍高于其他两种金属,光照10h体系TONCO最高达到433。2、我们使用易于制备的金属酞菁作为催化剂。在钴酞菁和四甲基钴酞菁的基础上,用亚磷酸二乙酯与中心金属在分子的轴向进行配位,得到两种新型的金属酞菁配合物。对合成的配合物进行了表征,并研究了它们的光电性质。在光催化体系中,使用[Ru（bpy）3]2+作为光敏剂,对比四种钴酞菁配合物的催化效果,研究发现有甲基取代的钴酞菁比无取代的钴酞菁催化效果好,有轴向配位的金属酞菁相较无轴向配位金属酞菁催化效果好,光照10h,体系的TONCO达到23.65。
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